發布時間：2020-04-14所屬分類：科技論文瀏覽：1次
摘 要： 高精度的三維微納制造技術是現代光電子學和微納光子學發展的重要基礎之一,是實現下一代微納光子集成器件的重要前提.納米尺度的剪紙和折紙技術由于能夠實現豐富的三維形變,正發展成為一門新興的研究領域.本文系統地介紹了一種新型的片上三維微納加工方法基于
高精度的三維微納制造技術是現代光電子學和微納光子學發展的重要基礎之一,是實現下一代微納光子集成器件的重要前提.納米尺度的剪紙和折紙技術由于能夠實現豐富的三維形變,正發展成為一門新興的研究領域.本文系統地介紹了一種新型的片上三維微納加工方法—基于聚焦離子束的納米剪紙/折紙技術.該技術利用聚焦離子束輻照具有不同拓撲形貌的自支撐膜片,可實現優于50nm精度、前所未見的三維形狀變換,包括片上、實時的多向折疊、彎曲、扭曲等形變.提出了“樹型”納米剪紙和“閉環”納米剪紙兩種類型的加工方法,并針對不同類型的工藝特性和優缺點進行分析對比.利用全局掃描納米剪紙技術制備的閉環納米結構實現了獨特的光學效應,包括超光學手性、超構表面衍射、相位和偏振調控以及光子自旋霍爾效應等.研究結果表明,納米剪紙/折紙形變技術在保持結構復雜性和功能性的同時,可實現高精度、原位、片上、一步成型的三維微納加工,可望為三維微納光子器件的設計、制備和應用提供一類新的設計方法和技術途徑,乃至為相關微納光學、微電子、微機電系統、生物醫學等領域的發展提供新穎的加工平臺.
關鍵詞：三維微納制造,納米剪紙,聚焦離子束,光學手性
1引 言
剪紙藝術是我國古老的傳統民間藝術瑰寶,以一把剪刀,一張薄紙,即可傳遞創作者的美好寓意.其發展源頭可追溯到《史記》中所記載,西周初期周成王(公元前1055—1021年)將梧桐葉剪成“圭”狀作為信物賜其弟并封侯,史稱“桐葉封弟”[1].自東漢蔡倫于公元105年改進造紙術后,紙張開始普及,符合民情風俗的剪紙藝術便隨之在民眾中產生[2].目前中國發現最早的剪紙文物是公元386—581年期間的“北朝對馬團花剪紙”[1],其復原圖的精妙及復雜程度令人驚嘆,如圖1所示.隨著時代更迭,具有自身獨特魅力的剪紙藝術被視為民族文化中的一塊活化石流傳至今.
然而,早期的人們并沒有關注到剪紙藝術中所包含的科學思想,直到剪紙文化于公元6世紀傳播到日本后[3],才被人們作為一門獨特的技術得到詳細的記錄和不斷的發展,形成更為豐富的表達形式和科學延伸[4].在西方,剪紙和折紙最早是作為儀式的象征符號獨立發展起來的,并于15世紀作為禮物、裝飾、藝術品等在社會名流間盛行起來.1962年FlorenceTemko根據剪紙的日語發音(kiri意為“剪”,gami意為“紙”),在書籍《Kirigami,theCreativeArtofPapercutting》中用“kirigami”一詞命名剪紙并被廣泛使用[5],與剪紙相對應的還有折紙藝術的英文名稱“origami”,同樣源于日語(ori意為“折”),導致很多學者認為剪紙藝術起源于日本.需要說明的是,剪紙分為圖形剪裁和結構形變兩步,而折紙一般不包含剪裁部分,為介紹方便,在本文中統稱這兩類技術或方法為剪紙.
自2010年以來,剪紙技術作為一種新穎的三維加工方式被廣泛應用于機械、醫療、微電子、聲學、光學等領域[6?12],并在各個空間尺度得到了開拓性的發展,比如外太空飛行器的太陽能帆板折疊技術[10]、微納機電系統[7]、生物醫學設備[12]以及微納米級機械和光子材料[6,8,9,13,14].而隨著現代材料和制造領域的飛速發展,剪紙技術近年來在三維微納加工領域也具有較大的發展空間[15?18].這項技術無需多層平面堆疊工藝所要求的精準拼接[19],也不需要三維激光制備過程中的三維精確平移[20,21],就能實現從二維平面圖形到三維立體結構的豐富形變,所制備的結構在連續性、復雜性、幾何構造演化、動態調諧等方面顯示出獨特的優勢[7].
在微納尺度實現剪紙形變的手段主要分為應力控制形變和機械引導形變.其中應力控制的折疊、彎曲等現象本質是利用不同應力作用到不同區域,為達到最后的應力平衡使得結構發生形變.因此要實現預期的結構形變,關鍵是要對結構施加合適的應力.而針對環境和材料的差異,在微納尺度結構上施加應力的方法可分為毛細作用力[22?26]、薄膜殘余應力[27?30]、主動材料法[31?36]等,如圖2(a)所示[16].例如,對于不同材料堆疊而成的多層薄膜,當用腐蝕等方法移除底部的犧牲層后,懸空的結構因殘余應力的存在會發生自行卷曲形變(圖2(c))[28,37];對于主動材料,通過改變溫度、濕度等參數,可以使結構產生空間上的非均勻應力分布,從而使二維圖案形變得到三維結構(圖2(d))[32,38].此外,通過對結構進行拉拽等機械手段也可實現對形變的精確控制,得到復雜的三維結構.例如,2015年張一慧課題組[39]先在襯底上做好預先設計的二維圖案,再轉移到一張預拉伸的襯底上進行局部固定,襯底被釋放后發生收縮,導致二維圖案隆起形成復雜多樣的三維結構(圖2(e)).同年,Blees等[13]將石墨烯裁剪成各種典型的剪紙結構,利用機械探針、激光誘導或磁場調控等方法,完成了石墨烯從二維到三維的剪紙形變過程,如圖2(f)所示.最近,高鴻鈞課題組[40]在低溫下利用掃描隧道顯微鏡操縱石墨烯,可沿任意方向對石墨烯納米島進行反復折疊和伸展,最終成功將石墨烯加工成原子級精確度的復雜“折紙”結構(圖2(g)).
由此可見,利用剪紙/折紙形變構筑新的結構正逐漸形成一個獨特的研究領域,但在微納尺度,這類研究還面臨諸多挑戰.這是因為,以往的在微納尺度上的剪紙/折紙技術,首先要預先設計好結構形貌和應力施加方案,再經過一系列不可逆的工序形成微納結構,中間步驟很難修改、添加或刪除.因此實現片上、原位、可控的三維納米剪紙成了很多科研學者追求的新目標.基于前期的探索工作[41,42],為展現納米剪紙在三維微納加工方面的卓越能力及其應用潛力,為國內同行提供一定的研究參考,本文著重介紹和總結基于聚焦離子束(focusedionbeam,FIB)輻照的納米剪紙加工原理、技術及其應用.對以往的基于FIB折疊/彎曲的研究工作(即下文的“樹型”納米剪紙)進行總結,重點介紹了近期發展的基于結構拓撲形貌引導的納米剪紙概念(即下文的“閉環”納米剪紙),并采用這兩種類型的加工方法制備幾何形貌豐富的三維微納結構.更重要的是這些納米剪紙結構具有的獨特光學效應,如多重法諾(Fano)共振及其強耦合作用,超光學手性,超構表面衍射、相位和偏振特性以及光子自旋霍爾效應(photonicspinHalleffect,PSHE)等.這些研究及制備的納米結構可以為發展多功能三維制造技術(如三維納米智能制造、新型4D打印等)、表面等離激元光學、納米光子學、光力學、微納機電系統等提供新的技術支持和研究思路.
2基于聚焦離子束的三維納米折疊/剪紙
制造技術的微納米尺度化賦予了微觀結構新的物理特性,伴隨著人工微納結構領域的迅速發展和微納器件應用需求的不斷提高,微納制造技術向三維空間擴展成為一種必要和必然的趨勢.然而,傳統的自上而下和自下而上的半導體工藝、納米顆粒自組裝技術,以及三維激光直寫等技術,遵循的是一種線性序列,大部分通過逐層加工二維平面來堆疊三維空間或三維逐點加工構建立體結構,工藝的復雜度和結構復雜程度成正比.而將FIB作為加工手段引入到三維納米折疊/剪紙技術中來,可形成獨特的從二維平面到三維立體結構的形變科學,從而突破傳統三維微納制造的線性累加思維,在結構的連續性、復雜性、幾何構造演化、動態調諧等方面顯示出巨大的發展空間和應用潛能.本節首先從原理和應用兩部分對FIB納米剪紙技術進行簡單介紹,進一步深入討論利用FIB所構建的納米剪紙的類型以及結構變形的不同特性.
2.1聚焦離子束微納加工簡介
FIB系統中液態金屬離子源產生的離子經過高壓抽取和加速后,可通過電透鏡和偏轉透鏡照射到樣品表面的指定位置,在撞擊過程中可剝離樣品表面的原子達到切割或研磨的目的,最終實現微納米結構的加工.文獻[43]中,基于FIB納米剪紙的主要工具是標準的FIB刻蝕系統,即一臺雙光束FIB/SEM系統(FEIHelios600i),其液態離子源為鎵(Ga)離子,加速電壓為8—30kV,束流從24—80pA(實際上,納米剪紙的必要條件是獲得一定形式的應力分布,在具體設備方面具有通用性.實驗結果表明,其他形式的離子源,如氦離子源刻蝕系統,也能夠實現類似的功能).長久以來,FIB作為一種納米加工手段,在使用的過程中往往伴隨著殘余應力、表面損傷、離子注入等難以避免的現象.而納米剪紙方法卻正是充分利用這種由鎵離子和金膜碰撞而產生的“不希望的”殘余應力來改變樣品的表面形貌,實現微納米結構的直接無掩模加工[43].具體來說,如圖3(a)所示,當金納米薄膜(本文中為自支撐的金納米薄膜,厚度為80nm[43])受到高能離子束照射時,會發生若干物理過程,主要過程可總結為以下四方面[43,44]:1)一些金原子被濺射離開表面從而產生空隙,剩余的金原子發生顆粒聚合[45,46],導致在薄膜表面附近產生張應力;2)一些鎵離子被注入到金膜內部,產生壓應力;3)鎵離子的撞擊使得一些未被濺射出的金原子發生位移;4)金原子和鎵原子發生再沉積現象.SRIM軟件可用于模擬預測空隙和注入的鎵離子的范圍[43].如圖3(c)和圖3(d)所示,在30kV電壓下,加速的鎵離子撞擊到金膜上,使在接近表面的20nm范圍內存在注入的離子和產生的空隙.即FIB對一定距離的金膜影響較大,但底層金膜幾乎不受直接影響.用圖3(b)中的雙層應力模型來描述在離子束輻照下金膜的受力分布情況[43].考慮到表層金膜受各種物理過程的綜合影響且受直接影響的厚度很薄(<20nm),可用一個均勻分布的等效張應力進行描述.而底層金膜主要因為表層金膜間接帶動發生彈性形變,因此具有從上到下的梯度應力.在該模型中,由于張應力占主導地位,于是受到FIB全局輻照后的舌型結構向上彎曲,如圖3(e)所示[43].理論計算出的結果與實際的彎曲完全一致,充分說明該模型的準確性.
自20世紀80年代離子束系統被成功應用于半導體行業以來,FIB技術已成為亞微米制造和無掩模工藝的有效方法之一[47,48].在利用FIB進行實際的納米加工過程中,人們發現經過掃描的一些地方會意外出現缺陷、損傷或不良應力,因此,人們在使用FIB時通常都要盡量避免額外的離子束掃描.然而,Yoshida等[49]將這一缺點充分利用起來,在2005年展示了FIB導致納米結構彎曲的現象(圖4(b)).接下來,2006年Park等[50]利用FIB實現了碳納米管的彎曲(圖4(c));同年北京大學吳文剛課題組[51]使用該方法在懸空薄膜上制備出了三維螺旋(圖4(d))和立方框架結構;2007年麻省理工學院Arora等[44,52]系統地研究了基于FIB的三維形變折疊工藝(圖4(e)).這些研究表明,自支撐薄膜上的FIB輻照可以使得納米結構發生折疊和重組[37,50,51,53?60],如圖4(f)—(i)所示[54,55,57],意味著FIB有可能成為納米尺度剪紙形變過程的“納米手”.但由于缺乏實際應用,該技術在隨后的數年里發展緩慢.直到2015年中國科學院物理所微加工實驗室崔阿娟等將該技術首次應用于構建近紅外波段的三維超構材料[57],如圖5(a)和圖5(b)所示,展示了該方法在光學波段的首次應用,從而激發了大家利用該技術發展光學應用的極大興趣,陸續制備出具有多重Fano共振[58,60,61]、光的選擇性傳輸(圖5(c))[62]、中紅外光開關(圖5(d))[59]、環偶極子共振(圖5(e)和圖5(f))[60,63]等優異光學性能的三維微納結構.然而,所有這些方法以及它們的應用都未提出或論證“納米剪紙”的概念.這主要因為此類折疊過程比較簡單,人們可以輕易預測折疊產生的結構效果,無需引入其他概念;同時,大家在這類研究中采用的依然是一種串行的線性加工思維,即結構各形變部位之間相互獨立,與剪紙加工思維大相徑庭.
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