低能Cl-離子在絕緣納米微孔膜中的傳輸過程

發布時間：2021-05-22所屬分類：科技論文瀏覽：1194次

摘 要： 摘要:理論模擬結合實驗研究了16-keVCl-離子穿越不同厚度(7和12m)的Al2O3微孔膜的物理過程，發現負離子傳輸中并不存在與正離子傳輸類似的明顯的導向現象。在只考慮散射過程的情況下，模擬出的穿透粒子角分布及電荷態分布與實驗結果符合很好，出射的Cl-離子沿

　　摘要:理論模擬結合實驗研究了16-keVCl-離子穿越不同厚度(7和12µm)的Al2O3微孔膜的物理過程，發現負離子傳輸中并不存在與正離子傳輸類似的明顯的導向現象。在只考慮散射過程的情況下，模擬出的穿透粒子角分布及電荷態分布與實驗結果符合很好，出射的Cl-離子沿初束方向分布;Cl0、Cl+離子沿微孔軸向分布。仔細分析了不同出射粒子的角分布，發現出射的Cl+在微孔軸向與初束方向之間分布;經單次散射出射的Cl0沿微孔軸向分布，而經多次散射出射的Cl0向初束方向移動。發現了Cl-離子穿越不同厚度的具有相同微孔直徑的Al2O3微孔時，較厚的膜出射的Cl+/Cl0比例低。理論分析顯示，這是由散射過程的特性造成的，隨著微孔膜厚度的增加，出射的Cl0中經單次碰撞的比例變小，而多次散射出射的比例增加，從而導致Cl+離子轉化為Cl0的幾率要遠大于Cl0轉化為Cl+離子的幾率，使得長的微孔出射的粒子中Cl+/Cl0比例低。

　　關鍵詞:Cl–離子;絕緣微孔膜;散射過程

　　1引言

　　近二十年來，離子束穿越納米微結構的傳輸機制引起了研究者的廣泛關注，其中最為引人注目的兩種機制為導向效應[1−10]和成型效應[11−15]。導向效應，是離子在入射角度大于微孔幾何張角的情況下，穿越絕緣納米微孔，并且出射粒子沿著微孔軸向出射，保持原有能量和電荷態[16−30]。導向效應的發現，使研究者看到了廉價絕緣微孔膜的另一種使用前景，即替代電磁鐵，對加速器中的離子束進行偏轉或聚焦。導向效應，是由于入射離子在微孔中沉積電荷，形成一個庫侖勢，導致后續入射離子被偏轉，避免了與表面的近距離碰撞造成的。這種沉積電荷相繼有序形成電荷斑，從而產生一個導向電場[9]。隨后，成型效應[11−15]也被偶然地發現：高電荷態離子穿越微孔截面為矩形和菱形的微孔膜后，出射束斑分別呈現菱形和矩形。成型效應，是由于帶電粒子在穿越絕緣體表面時，極化表面的原子，從而形成鏡像電荷，導致出射束斑形狀可以通過微孔形狀進行控制。

　　導向效應的發現，促進了入口為毫米量級、出口為納米量級的絕緣體玻璃毛細管作為離子束傳輸裝置的研究。其中引人注意的是，通過錐形玻璃管將離子束聚焦到微米量級[22]，并在微米級的出口上蒙上薄窗，將離子束引出到真空外部環境，對宮頸癌細胞和大腸桿菌細胞進行了輻照實驗[23−24]。高電荷態離子穿越玻璃管毛細管與微孔膜的電荷沉積模式類似[16]。玻璃毛細管可以通過改變其溫度，來調控導電性質，從而對離子的導向效應進行研究，隨著溫度的提升，玻璃的絕緣性能下降，而使得其導向能力降低[17]，從而為可控的導向效應提供了一種手段。最近發現了一種可以無損測量玻璃管內部電勢的裝置，監測到在錐形玻璃管內沉積的電勢可以達到幾百伏[18]，這可能存在一種與靜電管式聚焦透鏡具有相似原理的錐形玻璃管，可以對正離子產生聚焦作用[19]。但是基于表面電荷連續性方程的理論模型，對正離子在圓柱形絕緣毛細管中產生的沉積電荷的電勢進行計算及實驗測量，發現在玻璃管內部，當沉積電勢達到一定的程度時，會出現普遍的阻塞效應[20−21]。

　　目前對于正離子的導向效應研究，其機制是比較清楚的。但是帶負電荷的粒子與高電荷態離子有所區別，在絕緣微孔中的傳輸呈現出不同的性質[6−7]。負電荷粒子中，電子穿越絕緣微孔膜和玻璃毛細管的實驗首先被報道出來[25−28]，然而，由于電子的質量小，易受電磁場影響，并且存在二次電子與穿透電子混淆無法分辨等困難，電子的實驗結果及相應明確的傳輸原理一直具有較大的爭議[25−28]。為避免電子實驗中的問題，我們采用負離子進行了穿透實驗。早期研究了18-keVO–離子穿越厚12µm微孔直徑50nm的Al2O3微孔膜，穿透粒子包括正離子、中性粒子和負離子，其中負離子沿著初束方向出射，中性離子和正離子沿微孔軸向出射，這與正離子導向效應不同，導向效應在這種實驗條件下未被觀測到[29]。我們隨后發展了一個理論，結合實驗研究了16-keVCl–離子穿越厚7µm微孔直徑50nm的Al2O3微孔膜的穿透角分布和電荷態分布，分析了負離子穿越絕緣微孔的詳細物理過程[31]，在理論上確認了負離子沒有像正離子類似的導向效應，整個穿透過程主要是由散射造成的。

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　　本工作結合理論和實驗，詳細研究16-keVCl–離子穿越厚12µm微孔直徑50nm的Al2O3微孔膜的穿透過程，并在嚴格相同的實驗條件下研究不同長度的微孔對穿透粒子的影響。通過蒙特卡羅模擬進行理論計算，討論在不同長度的微孔中散射過程導致的穿透粒子的角分布和電荷態分布的差異。

　　2實驗設置

　　本實驗在蘭州大學核科學與技術學院進行，負離子由銫濺射離子源提供，經過兩對四極狹縫準直后，得到尺寸為3mm×3mm束流強度幾十pA的16-keVCl–離子。Al2O3微孔膜安裝在真空靶室中心。定義束流垂直方向與Al2O3微孔膜之間的夾角為微孔膜傾角y。穿透粒子經過一對平行板靜電分析器后，由一維微通道板探測器(1D-MCP)進行探測。定義探測角j為出射粒子與初束之間的夾角。實驗裝置簡圖如圖1所示。實驗期間靶室真空優于4.2×10–5Pa。實驗細節見之前的工作[29−32]。

　　3理論模擬

　　我們在Geant4(GeometryandTracking4)框架[33]下，構建了探究負離子穿越Al2O3微孔膜的理論模型[31]。其中主要構建并編寫了以下物理過程的程序：鏡像電荷作用、沉積電荷作用、散射過程和電荷交換過程，具體細節見我們之前的工作[31]。我們在計算中設置：單次粒子穿越單個微孔過程完成后，在微孔膜的軸向發散度內進行一次隨機擺動，來精確重現微孔膜中孔的軸向發散情況。

　　4結果及討論

　　16-keVCl–離子在0.6°下穿越厚12µm的Al2O3微孔膜的穿透粒子實驗角分布如圖3(a)所示。這里穿透粒子強度最大點0°與初束方向相同，如圖所示，其角分布向微孔傾斜方向展寬。穿透粒子角分布的成分組成可以從穿透粒子的電荷態分布[圖3(d)]中看出。電荷態分布通過在靜電分析器的兩個平行板上施加±500V靜電壓獲得。在靜電場的影響下，Cl–離子向負角度方向移動，Cl0保持原有位置不變，而Cl+離子向正角度方向移動。通過電荷態分布，可以分析出穿透的Cl-離子分布的峰值點在00左右，Cl0、Cl+分布的峰值點與微孔膜傾角一致。

　　在模擬計算中，參數設置與實驗測得的初束狀態一致。根據之前的工作[31],在沉積電荷量大于等于–100e/capillary的情況下，穿透粒子角分布及電荷態分布會達到平衡狀態。因此，本次工作，在無沉積電荷與沉積電荷為–100e/capillary的兩種情況下，進行了16-keVCl–離子穿越厚12µm微孔直徑50nm的Al2O3微孔膜的模擬計算。發現在無沉積電荷的情況下，計算出的穿透粒子角分布[圖3(b)]和電荷態分布[圖3(e)]與實驗結果符合得很好。而在沉積電荷為–100e/capillary的情況下，計算的穿透粒子角分布峰值處于微孔軸向方向，與實驗結果不一致[見圖3(a)和圖3(c)]，且穿透粒子的電荷態分布[圖3(f)]中Cl0、Cl+峰所占比例明顯低于實驗結果[圖3(d)]。我們做了進一步計算，在無沉積電荷的情況下，設置0.2°和0.4°的傾角，并保持其它計算參數不變，計算穿透粒子角分布和電荷態分布，結果與實驗結果符合得很好，與我們之前的工作[41]一致。隨著微孔膜傾角的增大，出射的Cl–離子所占比例減小，沿著初束方向出射;出射的Cl0和Cl+離子所占比例增大，沿著微孔軸向出射。這說明16-keVCl–離子穿越我們實驗中使用的兩個厚度(7和12µm)的Al2O3微孔膜，主要物理過程為散射過程。在后面的模擬計算中我們只考慮散射過程。

　　圖4(a)與圖4(c)分別為16-keVCl–離子在0.6°下穿越厚7µm的Al2O3微孔膜的穿透粒子角分布和電荷態分布[31]。可以看出其穿透角分布的峰值點仍在0°附近。與厚12µm的Al2O3微孔膜的穿透結果[圖3(a)、3(d)]相比，在相同能量下，Cl–離子穿越7µm厚微孔膜出射的Cl–所占比例高，而出射的Cl0、Cl+所占比例低。為了對比研究微孔膜厚度對出射粒子的影響，我們模擬計算了16-keVCl–離子在微孔傾角0.6°下，穿越厚7µm微孔直徑50nm的Al2O3微孔膜后，出射的穿透粒子角分布[圖4(b)]和電荷態分布(圖4(d)]，與實驗的穿透粒子角分布[圖4(a)]和電荷態分布[圖4(c)]符合得很好。

　　我們將16-keVCl–離子分別穿越厚為7和12µm的Al2O3微孔膜的實驗與計算中Cl0角分布的峰位置與傾角的關系表示在圖5中。可以看出Cl0峰的峰位基本上跟隨微孔膜傾角移動。我們在相同角度下對不同膜厚的穿透結果進行了計算模擬，計算結果同樣表示在圖5中，后續會對此進行詳細討論。

　　穿透粒子的Cl+/Cl0比例與傾角的關系如圖6所示。可以看出，在微孔膜傾角小于其幾何穿透角的情況下，出射的Cl+/Cl0比例并未呈現處明顯的下降趨勢。Cl+/Cl0比例在16-keVCl–穿越厚12µmAl2O3的微孔膜的Cl+/Cl0比例在相同角度下要小于在厚7µm的微孔膜的中的穿透結果。且16-keVCl–離子穿越厚12µmAl2O3的微孔膜的Cl+/Cl0比例隨微孔膜傾角的變化要慢于在厚7µm的微孔膜的中的穿透結果。

　　從模擬計算出的16-keVCl–離子在微孔傾角為0.6°時穿越厚12µm的Al2O3微孔膜，不同電荷態的二維角分布[圖7(a)]及其對應的投影角分布[圖7(b)]，我們發現出射的Cl–離子穿透強度遠大于Cl0、Cl+，并且以0°為中心出射，向傾角方向展寬;出射的Cl0以微孔軸向為中心出射，并向0°展寬;而出射的Cl+離子出射角度在0°與微孔膜傾角之間，并且呈現較為規則的高斯分布。將各電荷態角分布混合得到的出射粒子角分布中，Cl–離子峰占據主峰位置，Cl0、Cl+峰主要表現在了向傾角方向展寬部分。我們進而在傾角0.6°下，分析了不同經碰撞次數出射的Cl0的二維角分布[圖8(a)]及對應的投影角分布[圖8(b)]。發現經單次近距離碰撞出射的Cl0占出射Cl0的主要部分，其出射峰位在微孔軸向，向0°展寬較大;經兩次近距離碰撞出射的Cl0峰位向0°方向移動，仍向0°方向展寬;而經三次近距離碰撞的Cl0峰位繼續向0°方向移動，基本呈現較為規則的高斯分布。這就解釋了圖5中出射的Cl0峰位隨傾角的移動。——論文作者：劉中林1,哈帥1,張文銘1,謝一鳴1,李鵬飛1,靳博1,張琦1,2,馬越3,路迪4,萬城亮1,崔瑩1,周鵬1,張紅強1,†,陳熙萌1,†

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