發(fā)布時(shí)間：2021-03-19所屬分類：科技論文瀏覽：1次
摘 要： 摘要電子、晶格、自旋和軌道微觀自由度對(duì)超導(dǎo)材料的宏觀特性起到至關(guān)重要的作用.在超導(dǎo)體系中,特別是非常規(guī)超導(dǎo)材料,這些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激發(fā)和有序態(tài).前者如聲子、磁振子、電荷密度波、自旋密度波、自旋漲落、向列漲落等;后者如超導(dǎo)態(tài)、
摘要電子、晶格、自旋和軌道微觀自由度對(duì)超導(dǎo)材料的宏觀特性起到至關(guān)重要的作用.在超導(dǎo)體系中,特別是非常規(guī)超導(dǎo)材料,這些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激發(fā)和有序態(tài).前者如聲子、磁振子、電荷密度波、自旋密度波、自旋漲落、向列漲落等;后者如超導(dǎo)態(tài)、贗能隙態(tài)、向列相、反鐵磁/鐵磁等.前者與后者的形成密切相關(guān).尤其是,不同的玻色激發(fā)在頻域內(nèi)糾纏在一起彼此相互作用,同時(shí)又與電子(或準(zhǔn)粒子)耦合,構(gòu)建出復(fù)雜而又豐富的平衡態(tài)和非平衡態(tài)物理過(guò)程.超快光譜技術(shù)的獨(dú)特性在于具有寬能量范圍和高時(shí)間分辨率的特點(diǎn),利用光(電磁波)與超導(dǎo)材料相互作用中的線性和非線性響應(yīng),可以共振或非共振地探測(cè)與調(diào)控這類材料中的準(zhǔn)平衡或非平衡態(tài)動(dòng)力學(xué)屬性.因?yàn)樽烂娉旃庾V系統(tǒng)功能全面且具有很大的靈活性,它不僅被應(yīng)用于超導(dǎo)體系,而且被廣泛應(yīng)用于其他各種無(wú)機(jī)和有機(jī)材料.由于非平衡態(tài)理論,特別是與關(guān)聯(lián)電子體系相關(guān)的,目前還處在快速發(fā)展的階段,所以本綜述主要介紹了常用的桌面超快光譜技術(shù)和目前被廣泛使用的相關(guān)分析理論,聚焦于討論超導(dǎo)材料中超快光譜實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)涌現(xiàn)出來(lái)的一些普適性趨勢(shì)及進(jìn)展.所涉及的超導(dǎo)材料包含了常規(guī)超導(dǎo)體、銅氧化物超導(dǎo)體、鐵基超導(dǎo)體和重費(fèi)米子超導(dǎo)體.
關(guān)鍵詞超快光譜,泵浦-探測(cè),超導(dǎo)材料,非平衡態(tài)
1引言
自從第一個(gè)超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)至今,對(duì)該類材料的研究已經(jīng)持續(xù)了100多年.該方向的研究主要在三個(gè)方向:追尋新的超導(dǎo)材料并努力提高超導(dǎo)溫度、超導(dǎo)機(jī)制的探索和超導(dǎo)材料的應(yīng)用.這三個(gè)方向都離不開(kāi)材料的基本物性測(cè)量,常規(guī)的技術(shù)包括電輸運(yùn)和熱輸運(yùn)(含磁場(chǎng)下)、光譜(含傅里葉光譜、拉曼光譜等)、掃描隧道譜、中子散射、光電子能譜、核磁共振譜等.這么多的實(shí)驗(yàn)技術(shù)雖然測(cè)量的物理量各不相同,但它們有一個(gè)共性,即測(cè)量需要的時(shí)間或外加環(huán)境變量(如電場(chǎng)、磁場(chǎng)、溫度、應(yīng)力)的時(shí)間都遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于超導(dǎo)材料內(nèi)部各個(gè)微觀自由度(包括電荷、自旋、軌道和各種激發(fā))的相互作用時(shí)間(可達(dá)飛秒量級(jí),1fs=10−15s),從而測(cè)得的物理量反映的物理性質(zhì)都處于所謂的平衡或準(zhǔn)平衡狀態(tài),能用常規(guī)的統(tǒng)計(jì)力學(xué)方法處理.因此相應(yīng)的技術(shù)手段也可歸為平衡態(tài)或準(zhǔn)平衡態(tài)的測(cè)量技術(shù).
其中,光譜手段在材料的研究中扮演著非常重要的角色,通過(guò)光與物質(zhì)的相互作用過(guò)程,它可以用來(lái)揭示材料的電子能帶結(jié)構(gòu)、電子(或準(zhǔn)粒子)與各種激發(fā)的相互作用等特性[1–3].除此之外,擴(kuò)展的光譜技術(shù)可以更進(jìn)一步獲得所研究材料的非平衡態(tài)和非線性過(guò)程信息.因?yàn)樵诠腆w中光激發(fā)能夠產(chǎn)生非平衡態(tài)的準(zhǔn)粒子分布,這些準(zhǔn)粒子隨后會(huì)與其他的玻色激發(fā)產(chǎn)生復(fù)雜且超快的能量交換或弛豫過(guò)程.基于超短脈沖激光(∼10–100fs)的時(shí)間分辨超快光譜技術(shù)是一種非常強(qiáng)大的探測(cè)手段,通過(guò)其探測(cè)到的準(zhǔn)粒子超快弛豫和輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)過(guò)程,能有力地揭示材料中很多新奇的現(xiàn)象.更為特殊的是,超短激發(fā)光脈沖或電磁波脈沖的能量可變,當(dāng)調(diào)節(jié)到某個(gè)集合激發(fā)能量時(shí),會(huì)共振激發(fā)該模式,從而可能瞬間地改變與該模式相關(guān)的物理屬性,宏觀上產(chǎn)生不穩(wěn)定或穩(wěn)定的中間態(tài),因而超快光譜技術(shù)又可作為一種獨(dú)特的調(diào)控技術(shù).
超導(dǎo)材料屬于關(guān)聯(lián)電子體系.根據(jù)超導(dǎo)理論,可把超導(dǎo)材料分為兩類:常規(guī)超導(dǎo)體和非常規(guī)超導(dǎo)體.前者可以用Bardeen-Cooper-Schrieffer(BCS)理論來(lái)描述,聲子作為媒介導(dǎo)致電子配對(duì),形成所謂的s波超導(dǎo)體.后者,處于超導(dǎo)態(tài)時(shí),費(fèi)米面的情況一般是各向異性的,具體物理機(jī)理非常復(fù)雜,目前還沒(méi)有得到完全的理論解釋.非常規(guī)超導(dǎo)體的復(fù)雜主要體現(xiàn)在該類體系中具有各種微觀自由度和激發(fā)模式的相互作用[1–3],它們的能量尺度大多接近或類似,因此在頻域內(nèi)交織在一起,既有共存又有競(jìng)爭(zhēng).宏觀超導(dǎo)態(tài)的出現(xiàn)既有可能是它們之間相互平衡的結(jié)果,也可能是某一個(gè)因素起決定作用的結(jié)果.
為此,超快光譜技術(shù)應(yīng)用于超導(dǎo)材料體系的一個(gè)重要目標(biāo)就是剝離出不同自由度、不同相互作用的動(dòng)力學(xué)過(guò)程和它們對(duì)超導(dǎo)態(tài)形成的貢獻(xiàn).如果能實(shí)現(xiàn)相干調(diào)控引導(dǎo)某類自由度和相互作用使得體系趨于我們所預(yù)期的超導(dǎo)態(tài),那將是革命性的發(fā)現(xiàn).本文主要討論利用超快光譜進(jìn)行超導(dǎo)物性探測(cè)的相關(guān)研究,但也涉及一些有序態(tài)超快調(diào)控的問(wèn)題,研究對(duì)象覆蓋了BCS超導(dǎo)體、銅氧化物超導(dǎo)體、鐵基超導(dǎo)體和重費(fèi)米子超導(dǎo)體.
本文組織結(jié)構(gòu)如下:第2章介紹基于泵浦-探測(cè)原理的常用桌面超快光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù),第3章給出幾個(gè)用來(lái)理解相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的常用理論工具:有效溫度模型、Rothwarf-Taylor模型和安德森贗自旋進(jìn)動(dòng)(AndersonPseudospinPrecession)模型,第4章具體給出截至目前在各種超導(dǎo)體系中超快光譜的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),第5章給出對(duì)該方向的總結(jié)和展望.
2時(shí)間分辨的超快光譜技術(shù)
時(shí)間分辨的超快光譜技術(shù)是基于泵浦-探測(cè)原理的測(cè)量技術(shù),用于探索材料中的各種微觀自由度在飛秒到納秒(1ns=10−9s)尺度內(nèi)的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程(原理圖1).一般工作方式是先利用較強(qiáng)泵浦光脈沖激發(fā)樣品,然后通過(guò)精確可調(diào)的延時(shí)(t)弱探測(cè)光脈沖來(lái)研究樣品由激發(fā)態(tài)回到平衡態(tài)的弛豫過(guò)程.依賴于具體材料和泵浦光能量,激發(fā)過(guò)程包含帶間(Interband)和帶內(nèi)(Intraband)躍遷過(guò)程,產(chǎn)生的非平衡態(tài)電子(準(zhǔn)粒子)可以遠(yuǎn)離費(fèi)米面,也可以在費(fèi)米面附近.弛豫動(dòng)力學(xué)過(guò)程會(huì)涉及各種玻色激發(fā),如聲子、磁振子、電荷密度波(ChargeDensityWave,CDW)、自旋密度波(SpinDensityWave,SDW)等.在時(shí)域內(nèi)的演化過(guò)程中,準(zhǔn)粒子既有非熱分布(NonthermalDistribution),也有準(zhǔn)平衡熱分布(QuasithermalDistribution).這些過(guò)程都會(huì)導(dǎo)致材料的介電常數(shù)(˜ε(ω,t))和電導(dǎo)率(˜σ(ω,t))在頻域和時(shí)域內(nèi)產(chǎn)生變化,從而反射率和透射率等參數(shù)也產(chǎn)生相應(yīng)的變化,最后到達(dá)探測(cè)器的探測(cè)光攜帶樣品的非平衡態(tài)(隨時(shí)間演化的)信息就可以被測(cè)量到.
這里的泵浦和探測(cè)光脈沖,更準(zhǔn)確的講是相干電磁波脈沖,其脈沖時(shí)間寬度一般為飛秒至皮秒(1ps=10−12s)量級(jí),能量尺度可以從毫電子伏特(meV)至千電子伏特(keV).因?yàn)楸疚闹饕P(guān)注桌面光源系統(tǒng),所以能量集中在meV到eV這個(gè)量級(jí)范圍內(nèi),即太赫茲(1THz=10−12Hz)至淺紫外波段.所以這里我們不討論超快X射線光譜[4]、超快角分辨電子能譜[5]和超快電子衍射[6].下面分別具體介紹桌面系統(tǒng)中各個(gè)波段或能量尺度下的實(shí)驗(yàn)技術(shù).
2.1光學(xué)泵浦-光學(xué)探測(cè)
光學(xué)泵浦-光學(xué)探測(cè)(OpticalPump-OpticalProbe,OPOP)是最常見(jiàn)的超快光譜技術(shù),其中泵浦和探測(cè)光脈沖的波長(zhǎng)一般位于∼400nm–8µm,對(duì)應(yīng)光子能量≃150meV–3eV.它還可以細(xì)分為:單色OPOP、雙色OPOP、光學(xué)泵浦-連續(xù)白光(ContinuumWhite-Light)探測(cè)技術(shù).由于量子力學(xué)的不確定原理決定了飛秒激光脈沖不可能是嚴(yán)格意義上的單色(即單頻率或單波長(zhǎng)),而是一般具有幾納米到幾十納米的不等帶寬.所以這里的“單色”是代表泵浦和探測(cè)脈沖的中心波長(zhǎng)一樣,反之“雙色”就代表中心波長(zhǎng)不一樣.“連續(xù)白光”代表探測(cè)脈沖在頻域里相對(duì)泵浦脈沖非常寬(如帶寬可跨幾百納米到微米量級(jí)).
這一技術(shù)中,用泵浦光脈沖激發(fā)樣品,探測(cè)脈沖測(cè)量其引起的光反射率(∆R(t))、透射率(∆T(t))或極化(∆ΘK,F)隨時(shí)間的變化.最后關(guān)于光極化部分的測(cè)量,即極化偏轉(zhuǎn)或橢偏率測(cè)量,也稱之為時(shí)間分辨的磁光克爾(KerrEffect)或法拉第效應(yīng)(FaradayEffect)測(cè)量.
典型的OPOP光路圖如圖2所示.飛秒激光脈沖從激光器中出射后,經(jīng)過(guò)分光鏡分為兩束:一束為泵浦光,一束為探測(cè)光,后者光強(qiáng)通常比前者至少小一個(gè)量級(jí).泵浦光對(duì)樣品進(jìn)行激發(fā)使其處于非平衡態(tài),探測(cè)光探測(cè)樣品在被激發(fā)處∆R(或∆T)隨時(shí)間的演化.兩脈沖之間的延時(shí)通過(guò)位移延遲平臺(tái)實(shí)現(xiàn),以探測(cè)樣品表面受泵浦后不同時(shí)刻的狀態(tài).由于延遲平臺(tái)的精度通�？梢赃_(dá)到亞微米,探測(cè)的時(shí)間分辨率可以達(dá)到飛秒級(jí).一般而言,由泵浦光激發(fā)引起的光信號(hào)的相對(duì)變化很小,如通常∆R/R或∆T/T<10−2.為了提高信噪比,一般采用兩種方法:鎖相放大和Boxcar積分.
鎖相放大技術(shù)中,為得到足夠高的信噪比,需要對(duì)泵浦激光光束進(jìn)行強(qiáng)度或極化的調(diào)制.最常見(jiàn)的強(qiáng)度調(diào)制通過(guò)機(jī)械調(diào)波盤(pán)(或稱斬波器),一般調(diào)制頻率可高達(dá)幾千赫茲.對(duì)于重頻為千赫茲(kHz)的激光放大器(UltrafastAmplifier)系統(tǒng),該頻率已經(jīng)足夠.但對(duì)于高重頻兆赫茲(MHz)級(jí)的激光振蕩器(UltrafastOscillator)系統(tǒng),利用高頻聲光調(diào)制(Acousto-OpticModulation)、光彈調(diào)制(PhotoelasticModulation)或電光調(diào)制(ElectroOpticModulation)可輕松地把調(diào)制頻率提高到幾十kHz到幾MHz來(lái)壓制低頻噪聲,從而進(jìn)一步提高系統(tǒng)信噪比.在圖2中,經(jīng)過(guò)調(diào)制后的泵浦光強(qiáng)度幅值會(huì)變?yōu)橐粋�(gè)已知頻率的交流信號(hào)(圖中為方波).讀取數(shù)據(jù)時(shí),我們?cè)倮面i相放大器,甄別出對(duì)應(yīng)頻率的信號(hào)分量.調(diào)制技術(shù)這種差分機(jī)制可以使得信噪比提高104數(shù)量級(jí),使相對(duì)變化分辨率理論上達(dá)到10−8.
Boxcar積分(或門控積分)技術(shù)中(見(jiàn)圖3),相應(yīng)的硬件和軟件模塊可以在外部門控信號(hào)觸發(fā)后很短時(shí)間內(nèi)對(duì)電壓或電流信號(hào)進(jìn)行積分.Boxcar積分器通過(guò)參考激光信號(hào)觸發(fā)和激光脈沖進(jìn)行同步,同時(shí)它也通過(guò)內(nèi)部電路產(chǎn)生一個(gè)參考輸出信號(hào),該信號(hào)頻率鎖定于參考激光頻率的1/2.通過(guò)相位延遲,該參考輸出信號(hào)驅(qū)動(dòng)泵浦光路里的斬波器恰好擋住一半的泵浦脈沖(即泵浦“關(guān)閉”或者“Off”).通過(guò)內(nèi)部電路區(qū)分泵浦“On”和“Off”兩種狀態(tài),把對(duì)應(yīng)“Off”狀態(tài)下的探測(cè)脈沖信號(hào)符號(hào)進(jìn)行反轉(zhuǎn),這樣的脈沖串列都被Boxcar內(nèi)部存儲(chǔ)器記錄。
除了上述核心技術(shù)外,在光學(xué)平臺(tái)的構(gòu)建中偏振光學(xué)也常用于提高信噪比與消除干擾.我們用波片(常用1/2與1/4波片)與偏振元件(偏振片或渥拉斯頓棱鏡等)操控、甄別或探測(cè)光束的偏振特性.最常見(jiàn)的方案是將探測(cè)光與泵浦光調(diào)至正交偏振,再通過(guò)偏振元件篩選出探測(cè)光,這樣可以有效消除高功率的泵浦光在實(shí)驗(yàn)平臺(tái)內(nèi)散射對(duì)探測(cè)的影響,將信噪比進(jìn)一步提升.
從單色OPOP調(diào)整為雙色OPOP,一般有兩種常用方法:(1)在單色OPOP光路里直接調(diào)整,即在泵浦或探測(cè)光路里額外加非線性晶體(如β-BaB2O4(BBO)),改變相應(yīng)光路里的中心波長(zhǎng),但這種方法的大范圍調(diào)節(jié)性、靈活性、易用性受制于基頻光的輸出;(2)對(duì)于有光學(xué)參量振蕩器(OpticalParametricOscillator,OPO)和光學(xué)參量放大器(OpticalParametricAmplifier,OPA)的情況,因?yàn)橥瑫r(shí)有不同波長(zhǎng)的基頻光(FundamentalLight)、信號(hào)光(Signal)和空閑光(Idler)輸出,雙色OPOP可直接用不同輸出搭建,由于光的中心波長(zhǎng)連續(xù)可調(diào),其擴(kuò)展性和靈活性更大.
連續(xù)白光在實(shí)驗(yàn)中一般是利用800nm的飛秒激光激發(fā)藍(lán)寶石產(chǎn)生(∼450–1400nm).但因?yàn)楫a(chǎn)生這類白光需要的單脈沖能量比較高,所以光學(xué)泵浦-連續(xù)光探測(cè)技術(shù)都基于放大器系統(tǒng).另外,在∆ΘK,F(t)的測(cè)量中,光路基本沒(méi)有大的變化,只需要把探測(cè)光分離出兩束正交偏振的分量,通過(guò)探測(cè)兩分量的差值(BalancedPhotodection)就可判斷橢偏率或者偏振方向的變化.這種設(shè)計(jì)的優(yōu)勢(shì)在于可以消除激光功率不穩(wěn)定所帶來(lái)的偏差,進(jìn)一步提高信噪比.
2.2光學(xué)泵浦-太赫茲探測(cè)
在OPOP里,若將探測(cè)脈沖換成ps或sub-ps時(shí)間尺度的太赫茲脈沖,就轉(zhuǎn)換成為光學(xué)泵浦-太赫茲探測(cè)光譜(OpticalPump-THzProbeSpectroscopy,OPTP),見(jiàn)示意圖4.通常所謂的太赫茲是指頻率介于0.1–10THz(波長(zhǎng)30–3000µm)之間的電磁波,對(duì)應(yīng)的能量范圍∼0.4–40meV.用它不但能探測(cè)常規(guī)材料費(fèi)米面附近的載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程,而且因?yàn)槠淠芰砍叨扰c關(guān)聯(lián)電子材料中的很多玻色激發(fā)和序參量的能量接近(如聲子、電荷密度波、自旋密度波、超導(dǎo)能隙等),所以還可用來(lái)探測(cè)這些物理量及其衍生物性隨時(shí)間變化的情況.利用桌面飛秒光脈沖就可產(chǎn)生非常穩(wěn)定的寬帶太赫茲脈沖,目前主要可利用光導(dǎo)天線(THzAntenna)[7]、非線性晶體(GaP,ZnTe,LiNbO3等)[8–10]和近期涌現(xiàn)出的自旋電子學(xué)太赫茲源(Fe/Pt,Co/Pt,CoFeB/Pt等)[11,12].
圖4(a)為典型的OPTP裝置示意圖,其中出射的激光被分為三束:泵浦光、探測(cè)光和THz激發(fā)光.后兩者為核心部分,可合稱為太赫茲時(shí)域光譜(THzTime-DomainSpectroscopy).THz激發(fā)光聚焦在THz源上(圖中為Co/Pt)產(chǎn)生廣角的太赫茲脈沖.其通過(guò)離軸拋物鏡組聚焦到樣品,透過(guò)樣品后再次聚焦到探測(cè)晶體上(圖中為ZnTe晶體),與探測(cè)光脈沖重合.由于太赫茲脈沖的能量比較低,它很難通過(guò)光電探測(cè)器直接得到,一般依靠非線性晶體(GaP,ZnTe等)的二向色性(Dichroism)來(lái)間接探測(cè).THz脈沖引起探測(cè)晶體在近紅外波段的二向色性比率發(fā)生改變.感受到這一改變的探測(cè)光透過(guò)晶體后被平衡探測(cè)器探測(cè)到.由于二向色性比率的改變正比于THz電場(chǎng)強(qiáng)度,連續(xù)變化探測(cè)脈沖與THz激發(fā)光之間的時(shí)間差(tgate)就可以測(cè)得完整的時(shí)域內(nèi)THz透射譜(圖4(b)上),以及傅里葉變換后的對(duì)應(yīng)頻譜(圖4(b)下).——論文作者：齊靜波
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