發(fā)布時間：2020-03-23所屬分類：科技論文瀏覽：1次
摘 要： 摘要：為了準確模擬和預測核素在含水層中的分布、累積情況，借助物理模型試驗與核素遷移模式客觀反映其遷移、轉化規(guī)律是不可或缺的手段(以山西第四系粉質壤土潛水層地下水為研究對象，建立實驗室尺度下的核素遷移三維模型試驗，示蹤核素90Sr以點源形式布設在
摘要：為了準確模擬和預測核素在含水層中的分布、累積情況，借助物理模型試驗與核素遷移模式客觀反映其遷移、轉化規(guī)律是不可或缺的手段(以山西第四系粉質壤土潛水層地下水為研究對象，建立實驗室尺度下的核素遷移三維模型試驗，示蹤核素90Sr以點源形式布設在斷面中心位置，通水量為375mL/do結果表明,260d后中心點處90Sr濃度峰值沿軸向遷移了3.9cm,峰值活度濃度為1.04X104Bq/cm3;隨著與軸線距離的增加，徑向上、下對稱6個區(qū)域的峰值濃度逐漸減小，上半部活度濃度為1.02X103〜&03X103Bq/cm3,峰值遷移距離約為2.7〜3.6cm,下半部活度濃度為1.86X103(9.80X103Bq/cm3,峰值遷移距離約為3.3〜3.6cm(結合試驗體中90Sr的濃度分布，建立Hydrus-3D核素遷移三維數(shù)值模型，擬合得到了90Sr在粉質壤土中的吸附分配系數(shù)為79.0mL/g,縱向彌散度為0.7cm,橫向彌散度為0.8cm(。
關鍵詞：核素遷移;三維模型;Hydrus-3D;90Sr
目前國內外研究放射性核素遷移規(guī)律的方法有原位試驗、監(jiān)測類比、實驗室模擬試驗和數(shù)值模擬(原位試驗可以在現(xiàn)場實際條件下，研究多場耦合以及空間尺度效應對核素遷移規(guī)律的影響&羅嗣海等系統(tǒng)介紹了世界各國高放廢物深地質處置核素遷移多場耦合的進展情況，如美國尤卡山ESF)凝灰?guī)r地下實驗室、瑞士格瑞穆塞爾(Grimsel)花崗巖地下實驗室、比利時莫爾Mol)粘土巖地下實驗室等都曾開展大規(guī)模的研究項目。監(jiān)測類比主要利用現(xiàn)場獲取的監(jiān)測數(shù)據(jù)，作為理論建立和驗證的依據(jù)，可以在接近自然條件下研究核素遷移的地球化學行為,Bugai等⑵以切爾諾貝利核事故區(qū)的RedForest廢物填埋場為對象，建立平衡吸附模式下的90Sr二維遷移模型，計算值與監(jiān)測數(shù)據(jù)對比分析后，認為應該改進核素遷移模式;Kurikami等在日本福島核事故后，測量不同深度土壤樣品，得到土壤垂直剖面上137Cs的濃度分布曲線，發(fā)現(xiàn)除大部分仍滯留在土壤表層外，下層土壤中有較高濃度的“前伸須”現(xiàn)象。實驗室模擬試驗的優(yōu)勢是可以在設定的條件下重復和驗證試驗，Szenknect等⑷在距離切爾諾貝利核電站以西2.5km的試驗場,利用動態(tài)土柱試驗研究了85Sr在包氣帶砂土介質中的遷移規(guī)律，發(fā)現(xiàn)濃度穿透曲線存在明顯的不對稱性和“后拖尾”現(xiàn)象。數(shù)值模擬則能克服時間和空間的限制，是分析核素遷移規(guī)律不可或缺的手段,Pontedeiro等5采用Hydrus-1D軟件預測了亞馬遜河流域伴生礦廢物處置場中的放射性核素遷移行為，結果表明雙重孔隙度模型可以恰當?shù)孛枋鰞?yōu)先流與非平衡吸附下的核素遷移問題。
對于放射性核素而言，原位試驗經濟代價高，監(jiān)測類比需要契機。因此，實驗室模擬試驗與數(shù)值模擬是研究核素遷移規(guī)律的重要方法。但是，現(xiàn)階段實驗室尺度的核素遷移試驗多采用一維模型，如劉東旭等舊建立動態(tài)土柱一維試驗,模擬了90Sr在包氣帶砂土和黏土中的垂直遷移規(guī)律，結果顯示砂土中的穿透曲線存在“后拖尾”現(xiàn)象。Li等口與朱君等也是采用土柱一維試驗,分別研究了90Sr在石英砂和干旱地區(qū)砂土中的垂直遷移行為，濃度穿透曲線同樣存在“后拖尾”現(xiàn)象。三維模型試驗是分析非均勻介質中溶質縱、橫向彌散現(xiàn)象的唯一方法，卻因為其復雜性少有報道+011,(本工作擬以山西的第四系粉質壤土潛水層為對象，探尋核素遷移三維模型試驗方法，并結合Hydrus-3D數(shù)值模型，研究90Sr在含水層介質中的遷移規(guī)律。
1實驗部分
1.1材料和儀器
試驗含水層介質取自中國輻射防護研究院榆次野外實驗基地,為第四系粉質壤土潛水層。其中砂粒為25.50%(質量分數(shù)，下同)、粉粒為64.00%、黏粒為10.50%，容重為1.35cm3/g。礦物成分如下：石英為30%〜35%、斜長石為15%〜20%、云母為10%、鉀長石為8%、綠泥石為8%、角閃石為3%、方解石為15%〜20%、高嶺石為3%。
示蹤核素90Sr為進口標準源。鹽酸、硝酸，優(yōu)級純，草酸，純度為99.6%，均購自國藥集團化學試劑公司S-spec樹脂，法國Triskem公司。
GEM40P4高純錯5譜儀，美國ORTEC公司300SL型液體閃爍計數(shù)器，芬蘭HIDEX公司EL204萬分之一電子天平，瑞士梅特勒-托利多公司AS200control篩分機，德國RETSCH公司HG1012型電熱鼓風干燥箱，南京實驗儀器廠Mastersizer2000激光粒度分析儀，英國Malvern公司。
1.2實驗方法
通過核素遷移三維物理模型試驗與數(shù)值模擬技術結合，研究核素90Sr在潛水層地下水粉質壤土中的遷移、轉化規(guī)律，并獲取關鍵遷移參數(shù)。大致為兩個研究階段：
(1)首先，建立90Sr在粉質壤土中遷移的三維物理模型試驗。試驗結束后解體土柱，實測獲得選定區(qū)域軸向90Sr的濃度分布值及曲線。但是,由于固相介質的非均勻性，以及核素被吸附的動力學過程存在差異，核素遷移的濃度分布曲線可能出現(xiàn)“單峰對稱型”、“單峰拖尾型”、“雙峰型”等不同形狀，因此，對應平衡吸附模型、單點吸附模型、兩點吸附模型等不同的遷移模式。
物理模型試驗結束后，需要依據(jù)90Sr在粉質壤土中的濃度分布曲線，分析、判斷其具體的遷移模型。
(2)然后，采用Hydrus-3D軟件建立核素遷移三維數(shù)值模型，建立基于平衡吸附模式下的核素遷移數(shù)值模型，得到260d后的計算值，同樣將選定區(qū)域的90Sr濃度沿軸向距離作圖，得到計算濃度分布曲線，將實測濃度分布曲線與計算濃度分布曲線對比分析，依據(jù)擬合程度，獲得90Sr在粉質壤土中的吸附分配系數(shù)3d以及縱向彌散度Dl、橫向彌散度Dh。
試驗裝置示于圖1試驗裝置設計由三部分組成1供水裝置，包括水箱和用于控制流量的蠕動泵2土柱體試驗箱3流出物收集裝置。土柱體試驗箱為有機玻璃材質，由入水端、示蹤源、試驗土體和出水端四個部分組成，尺寸為850mmX150mmX150mm，厚度1.0cm。入水端長為150mm,依次填充100mm的粗砂、50mm的石英砂。示蹤源90Sr以點源的形式布設在入水端與試驗土體交界處的斷面中心，活度總量約為1.535X106Bq試驗土體為600mm出水端為100mm,填充粗砂。入水端連接蠕動泵，控制流速375mL/d(根據(jù)地下水流速計算)。出水端連接流出物收集裝置，按時測量流出液的體積。
期刊推薦：《核技術》本刊創(chuàng)刊于1978年，旨在展示核科學技術發(fā)展動向，及時反映我國核科學技術的現(xiàn)狀和學術水平，并介紹國內外核科技成果。本刊的主要學術方向為：同步輻射技術及應用，低能加速器技術、射線技術及應用，核化學、放射化學、放射性藥物和核醫(yī)學，核電子學與儀器，核物理與交叉學科研究和核能科學與工程等。
通水260d后，結束試驗。以示蹤源所在位置為零點，沿水流方向為正，將土柱體解體為每層3mm的薄片，解體長度7.8cm。再用半徑1、3、5、7cm的取樣環(huán)刀，將每片樣品剖分成4個環(huán)形圈，按上、下2份(除半徑1cm的樣品外)得到七個區(qū)域，示于圖2。共產生182個土壤樣品，將樣品放入聚乙烯盒，干燥并稱重，測量其中90Sr濃度。測量方法是先用6mol/L的鹽酸浸取，草酸沉淀鈣、鎂、鐵等金屬離子，再用8mol/L的濃硝酸溶解沉淀，過Sr-spec樹脂柱，最后用蒸餾水將90Sr洗脫，草酸沉淀Sr2'，質量法計算Sr的化學回收率，溶解沉淀并用液閃測量90Sr的濃度。
1.3土壤水力參數(shù)測定
土壤水力參數(shù)需要測量水分特征曲線與飽和導水率。水分特征曲線采用砂性漏斗法和機械張力計法結合的方式測定，得到不同體積含水率下的土壤吸力值，用VanGenuchten模型擬合得到粉質壤土的飽和含水率仇=0.445cm3/cm3,殘余含水率%=0.046cm3/cm3，進氣值倒數(shù)&=0.0046,”=3.20。另外，飽和導水率用定水頭法測定為2.26X10a5cm/s。
2結果和討論
2.1物理模型試驗結果
測量樣品中90Sr的濃度是孔隙水和被吸附在固相介質上90Sr的總濃度。依據(jù)每個區(qū)域軸向的90Sr濃度分布，得到各區(qū)域90Sr的濃度分布曲線,峰值遷移距離和濃度結果列入表1。260d后,1—7區(qū)域90Sr在粉質壤土中的濃度分布曲線均呈正態(tài)分布的“單峰”型，濃度峰值沿水流方向遷移了約2.7〜3.9cm,說明90Sr在粉質壤土中能很快達到吸附-解吸平衡，可以用平衡吸附理論[1220]來描述其遷移規(guī)律(式(1))2)),即認為固相濃度是分配系數(shù)與液相濃度的乘積。
另外，隨著與軸線距離的增加，徑向上、下對稱6個區(qū)域的峰值濃度逐漸減小，上半部活度濃度為1.02X103〜&03X103Bq/cm3,峰值遷移距離為2.7〜3.6cm,下半部活度濃度為1.86X103〜9.80X103Bq/cm3,峰值遷移距離為3.3〜3.6cm。其中2區(qū)的活度濃度峰值是1區(qū)的1.82倍,4區(qū)的活度濃度峰值是3區(qū)的1.73倍,6區(qū)的活度濃度峰值是5區(qū)的1.22倍，中心點(7區(qū)域)活度濃度最大，為1.04X104Bq/cm3。
分析原因主要有兩點：(()入水端粗砂、石英砂的滲透系數(shù)遠大于粉質壤土，水在入水端底部迅速累積使實驗箱下部水頭壓力比上部大;#)石英砂對90Sr的吸附能力小于粉質壤土，且吸附以后容易從石英砂上解吸出來，在下部較大的水流速率下，更多的90Sr被解吸下來，使得實驗箱下部濃度大于上部。
2.2數(shù)值模擬及遷移參數(shù)求解
在建立核素遷移模型之前，必須保證水流模型的準確性。先建立水流模型和用于水流驗證的實測資料。以示蹤源點為起始點，在土柱體水流方向上每15cm布置一個測壓管，用于測量水頭在軸向上的分布情況，結果示于圖3。另外，在2-測壓管上下各布置一個測壓管#--)，間隔為6cm,用于測量水頭在徑向上的分布情況。
在了解土柱體中水頭分布情況后，應用Hydrus-3D軟件建立三維水流模型，模型空間上將土柱體沿水流方向離散為3mmF)方向離散為10mm的矩形單元格，單元格尺寸為3mmX10mmX10mm,剖分為15層,15行283列。共生成節(jié)點數(shù)72704個，網格127350個。模型頂部概化為定流量邊界，與通水量一致，為375mL/d;底部也概化為流量邊界，為每天收集的底部流出液流量。水流模型涉及的參數(shù)均采用試驗值，如容重、土壤水分特征曲線和飽和導水率。以實測水頭值作為驗證資料，驗證所建水流模型的準確性，結果列入表2。實驗箱計算水頭分布情況示于圖4。
水頭實測值與計算值基本上吻合，所建立的數(shù)值模型能夠反映試驗箱中水流運動的實際情況。根據(jù)兩點之間的水頭差及計算出試驗箱中的水力梯度丿=110。用達西公式計算滲透系數(shù)為1.76X10-5cm/s,基本與1.3節(jié)定水頭測量值一致。
水流模型建立和驗證后，利用Richards方程,建立基于平衡吸附模式下的核素遷移模型，計算得到9°Sr在整個試驗箱中的濃度分布情況。水平方向上，將模型從下至上剖分為15層，從中選擇2、4、6、8、10、12、14層的9°Sr濃度計算值，結果示于圖5O因為符合平衡吸附理論，得到孔隙水中9°Sr的濃度后，計算得到土壤中90Sr的濃度，以總濃度與實測值比對擬合可知，結果基本上與實測結果一致，第8層中心層9°Sr濃度最大，沿上、下方向遠離中心層的區(qū)域濃度逐漸減小，且上、下對稱兩層下部濃度比上部高。
通過模型計算結果，將1—7區(qū)域9°Sr的計算濃度沿軸向距離作圖，得到每個區(qū)域9°Sr的計算濃度分布曲線，將實測濃度分布曲線與計算濃度分布曲線對比分析，結果示于圖6(另外，根據(jù)平衡吸附遷移理論，濃度峰的遷移距離取決于吸附分配系數(shù)的延遲作用。在其他因素一定的情況下，吸附分配系數(shù)越大，延遲作用則越強，遷移距離越短;反之，延遲作用越弱，遷移距離越遠。而水動力彌散度主要決定遷移曲線的“寬窄.彌散度越大，濃度分布曲線跨度越大，峰值濃度越小;反之，濃度分布曲線跨度越小，峰值濃度越大。
遷移參數(shù)求解的具體過程是：首先，通過濃度峰的位置確定吸附分配系數(shù);然后，根據(jù)峰值濃度和遷移曲線的跨度確定水動力彌散度。通過不斷調整吸附分配系數(shù)和水動力彌散度，直到實測濃度分布曲線與計算濃度分布曲線擬合較好為止。
由此得到以下遷移參數(shù)：90Sr在粉質壤土中的吸附分配系數(shù)為79.0mL/g,縱向彌散度Dl為0.7cm、橫向彌散度Dh為0.8cm。1—7區(qū)域實測濃度與計算濃度的相關系數(shù)為0.92〜0.98o本次實驗的粉質壤土取自中國輻射防護研究院榆次野外試驗場20世紀90年代王金生等+口曾在此試驗場開展85Sr在粉質壤土中的原位遷移試驗，得到85Sr的吸附分配系數(shù)為71.18mL/g,縱向彌散度Dl為0.915cm、橫向彌散度Dh為0.55cm。85Sr與90Sr互為同位素,化學性質相同，本工作的參數(shù)計算結果與原位試驗基本一致，說明該法在一定程度上可以反映核素在含水層中的三維遷移規(guī)律。
3結論
以山西第四系粉質壤土潛水層為研究對象,探尋實驗室尺度下核素遷移三維模型試驗方法。結果表明：90Sr在粉質壤土中能很快達到吸附-解吸平衡，可以用平衡吸附理論來描述其遷移規(guī)律;該法克服了一維模型試驗只能得到縱向彌散度的不足，能夠同時反映核素的縱、橫向彌散現(xiàn)象。為準確模擬和預測核素在含水層中的分布、累積情況提供了依據(jù)。
SCISSCIAHCI
