發(fā)布時(shí)間：2020-01-22所屬分類：工程師職稱論文瀏覽：1次
摘 要： 摘 要 研究頁巖氣的散失過程、散失能力及其控制因素對(duì)于揭示頁巖氣的成藏機(jī)理、指導(dǎo)頁巖氣的勘探選區(qū)等都具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。為此，以四川盆地東南部及其盆緣轉(zhuǎn)換帶(以下簡(jiǎn)稱渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶)下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖為例，通過現(xiàn)場(chǎng)解吸實(shí)驗(yàn)?zāi)M頁巖氣散失過
摘 要 研究頁巖氣的散失過程、散失能力及其控制因素對(duì)于揭示頁巖氣的成藏機(jī)理、指導(dǎo)頁巖氣的勘探選區(qū)等都具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。為此，以四川盆地東南部及其盆緣轉(zhuǎn)換帶(以下簡(jiǎn)稱渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶)下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖為例，通過現(xiàn)場(chǎng)解吸實(shí)驗(yàn)?zāi)M頁巖氣散失過程，并借助X射線衍射分析、有機(jī)碳含量測(cè)試、低溫氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)、等溫吸附實(shí)驗(yàn)、掃描電鏡觀察等室內(nèi)研究手段，定性分析頁巖氣的散失過程，定量評(píng)價(jià)頁巖氣的散失能力，并在此基礎(chǔ)上探討影響頁巖氣散失能力的主控因素。研究結(jié)果表明：①該轉(zhuǎn)換帶龍馬溪組上、下段頁巖的頁巖氣散失過程存在著明顯的差異，后者的散失能力明顯低于前者;②頁巖氣散失能力主要由溫度、壓力及巖石屬性等決定，其中溫度、壓力是最主要的外在因素;③有機(jī)質(zhì)含量是決定頁巖氣散失能力的最主要內(nèi)在控制因素，隨有機(jī)質(zhì)含量的增加，頁巖比表面積增大、吸附能力增強(qiáng)，頁巖氣散失能力降低;④頁巖氣散失能力在一定程度上受到巖石礦物成分和孔隙結(jié)構(gòu)的影響，石英含量、黃鐵礦含量與散失能力呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，長(zhǎng)石含量與散失能力呈正相關(guān)關(guān)系，碳酸鹽礦物含量和黏土礦物含量與散失能力之間的相關(guān)性不明顯。
關(guān)鍵詞 四川盆地東南部 盆緣轉(zhuǎn)換帶 早志留世 頁巖氣 散失過程 散失能力 主控因素 有機(jī)碳含量
0 引言
在頁巖氣勘探開發(fā)過程中，頁巖含氣量是儲(chǔ)量計(jì)算和評(píng)價(jià)頁巖氣開發(fā)方案的關(guān)鍵參數(shù)，含氣量的高低決定勘探的成功與否。因此，頁巖含氣量成為地質(zhì)工作者最為關(guān)注的指標(biāo)[1-2]。中國(guó)頁巖氣資源豐富，分布廣泛，其中四川盆地頁巖氣的勘探開發(fā)成效最為顯著，國(guó)家級(jí)示范區(qū)涪陵頁巖氣田2017年底已建成100×108m3的年產(chǎn)能，表明我國(guó)海相頁巖氣資源潛力巨大[3-4]。但是與美國(guó)海相頁巖氣明顯不同的是，四川盆地頁巖地層時(shí)代老，熱演化程度高，成藏過程中經(jīng)歷了多期復(fù)雜構(gòu)造運(yùn)動(dòng)，復(fù)雜構(gòu)造區(qū)頁巖氣藏破壞嚴(yán)重，導(dǎo)致頁巖氣散失量巨大，造成盆地現(xiàn)今含氣量差異極大[5-7]。比如，焦石壩區(qū)塊下志留統(tǒng)龍馬溪組底部頁巖平均總有機(jī)碳含量(TOC)為3.56%，其含氣量高達(dá)5.85m3/t[6]，而其他地區(qū)如盆地邊緣的彭水區(qū)塊龍馬溪組底部頁巖(TOC為2.24%)含氣量只有3.90m3/t[7]，盆地外緣的酉陽地區(qū)龍馬溪組底部頁巖(TOC為2.38%)含氣量?jī)H為2.81m3/t[8]。無論是常規(guī)氣藏還是頁巖氣藏，天然氣的散失都普遍存在，對(duì)于四川盆地而言，受構(gòu)造演化的影響，盆地周緣的頁巖氣的散失尤為嚴(yán)重[9-12]。因此，研究頁巖氣的散失機(jī)理，明確頁巖氣的散失過程、散失能力及其控制因素，對(duì)于尋找頁巖氣藏保存條件較好的有利區(qū)，進(jìn)而指導(dǎo)頁巖氣勘探和開發(fā)具有十分重要的意義。
以往頁巖地層作為油氣藏的烴源巖或蓋層，只關(guān)注了頁巖的封閉能力(擴(kuò)散系數(shù)、突破壓力等)，不把頁巖當(dāng)作儲(chǔ)集層來研究[13]。隨著非常規(guī)油氣理論的不斷突破和鉆井技術(shù)的不斷提高，人們對(duì)頁巖含氣性的認(rèn)識(shí)發(fā)生了改變，認(rèn)識(shí)到頁巖氣由吸附氣、游離氣和少部分溶解氣組成[14-15]。四川盆地不同構(gòu)造帶頁巖氣富集程度存在明顯差異，主要原因之一是頁巖氣保存條件存在較大差別，因此頁巖氣的散失是制約四川盆地頁巖氣成功勘探開發(fā)的關(guān)鍵因素之一[5,16-17]。前人對(duì)頁巖氣的保存條件研究較多，主要影響因素包括頁巖的自封閉性、超壓和頂?shù)装鍡l件[18]，但是對(duì)頁巖氣的散失研究較少，沒有明確指出頁巖氣的散失過程、散失能力以及影響因素;以往的研究更多的關(guān)注了頁巖氣散失過程中氣體組分和同位素的分餾效應(yīng)[19-21]。
針對(duì)頁巖氣散失過程不清楚、散失能力未做定量表征以及影響因素不明確等問題，筆者選取了四川盆地東南部及其盆緣轉(zhuǎn)換帶(以下簡(jiǎn)稱渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶)龍馬溪組頁巖樣品，設(shè)計(jì)了頁巖氣散失物理模擬實(shí)驗(yàn)，通過模擬頁巖氣的高溫快速散失過程，分析頁巖氣的散失能力，定量評(píng)價(jià)頁巖氣的散失能力，并結(jié)合有機(jī)碳含量測(cè)試、礦物組成成分分析、低溫氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)、等溫吸附實(shí)驗(yàn)、掃描電鏡觀察以及氣體組分分析，研究頁巖氣散失的影響因素。通過該項(xiàng)研究，在頁巖氣的勘探過程中，可以明確頁巖氣散失過程的控制因素，更好的評(píng)價(jià)頁巖氣資源量，優(yōu)選出有利成藏區(qū)帶。同時(shí)，也有利于揭示頁巖氣的散失微觀機(jī)理。
1 地質(zhì)背景
渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶位于四川盆地東南部及其外緣。研究區(qū)構(gòu)造活動(dòng)強(qiáng)烈，歷經(jīng)了4期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)，發(fā)育4個(gè)四級(jí)構(gòu)造單元，多為中生代燕山期水平擠壓作用所形成[8]。由于構(gòu)造剝蝕作用強(qiáng)烈，研究區(qū)出露寒武系、奧陶系、志留系及二疊系，其他層系缺失。該區(qū)主要發(fā)育2套海相富有機(jī)質(zhì)頁巖，分別是下寒武統(tǒng)牛蹄塘組和下志留統(tǒng)龍馬溪組，其中龍馬溪組頁巖廣泛分布，最大埋深為4900m，大部分地區(qū)埋藏深度小于3400m，局部地區(qū)甚至抬至地表[8]。龍馬溪組頁巖以碳質(zhì)頁巖、泥質(zhì)頁巖和粉砂質(zhì)頁巖為主，富含筆石，局部見放射蟲、骨針等硅質(zhì)生屑。龍馬溪組頁巖下段為深水陸棚相沉積，沉積速率極慢，為缺氧滯留環(huán)境，有機(jī)碳含量較高，多大于2.0%，向上逐漸過渡為淺水陸棚相—潮坪相沉積，有機(jī)碳含量一般小于2.0%[8]。
2 樣品及實(shí)驗(yàn)方法
實(shí)驗(yàn)樣品選自渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶濯河壩向斜東北緣YQ1井龍馬溪組頁巖，共25塊樣品，樣品埋藏深度介于1085～1166m，取樣間隔介于1～6m。取心采用密閉取心方式，在取心工具的內(nèi)筒裝有特制凝膠密閉液，能夠有效阻止頁巖氣在取心抬升過程中的散失。
相關(guān)期刊推薦：《天然氣工業(yè)》(月刊)1981年創(chuàng)刊，是經(jīng)國(guó)家科委和國(guó)家新聞出版署批準(zhǔn)出版的全國(guó)唯一全面報(bào)道天然氣工業(yè)的綜合性科技期刊。重點(diǎn)反映天然氣工業(yè)在勘探、開發(fā)、鉆采、儲(chǔ)運(yùn)、處理、加工方面的科學(xué)研究、工業(yè)生產(chǎn)和技術(shù)應(yīng)用成果，并通過廣告促進(jìn)天然氣工業(yè)界和相關(guān)產(chǎn)品和技術(shù)信息交流。
頁巖氣散失物理模擬實(shí)驗(yàn)是通過現(xiàn)場(chǎng)解吸完成。巖石屬性分析測(cè)試包括有機(jī)碳含量測(cè)試、礦物組成成分測(cè)試、低溫氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)、等溫吸附實(shí)驗(yàn)、掃描電鏡觀測(cè)以及氣體組分測(cè)試。其中，頁巖氣散失過程物理模擬實(shí)驗(yàn)是在鉆井現(xiàn)場(chǎng)通過解吸實(shí)驗(yàn)完成的，掃描電鏡觀測(cè)是由中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所完成，其余實(shí)驗(yàn)均由中國(guó)石油大學(xué)(北京)油氣資源探測(cè)與工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。
2.1頁巖氣散失物理模擬實(shí)驗(yàn)
頁巖氣含氣量測(cè)量是在鉆井取心現(xiàn)場(chǎng)完成，原位含氣量獲取方法是在井場(chǎng)用密閉取心工具鉆取巖心，當(dāng)巖心提出井口后，立即放入密封罐，利用解吸儀測(cè)定巖樣中氣體隨時(shí)間的變化規(guī)律，求出解吸含氣量。頁巖氣散失實(shí)驗(yàn)采用水浴鍋進(jìn)行解吸，采用排水法收集、計(jì)量氣體。所需的材料和工具主要包括密封罐、鹽水槽、質(zhì)量傳感器、樣品解吸罐、液壓密封循環(huán)泵和氣路閥門、恒溫設(shè)備等，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。實(shí)驗(yàn)采用50℃和98℃兩個(gè)實(shí)驗(yàn)溫度，其中50℃為頁巖儲(chǔ)層溫度。巖心重量超過1.5kg，從獲得巖心到裝入罐中時(shí)間小于3min，以減小測(cè)量誤差。
測(cè)試過程為：①實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備，記錄當(dāng)?shù)鼐诂F(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)溫度和大氣壓力，將常溫水中加入過量的食鹽保證鹽水飽和并有大量未溶解;②儀器調(diào)整，對(duì)儀器進(jìn)行組裝和密閉性檢測(cè)，主要方法是讓密封罐充注一定量的過飽和食鹽水，測(cè)試10min質(zhì)量傳感器的數(shù)值變化在0.5g以內(nèi)，認(rèn)為儀器密封效果好;③質(zhì)量校正，對(duì)空的密封罐進(jìn)行質(zhì)量校正，質(zhì)量歸零;④樣品處理，將井口頁巖樣品提出迅速裝入飽和鹽水的解吸罐中密封，記錄時(shí)間和相關(guān)樣品信息，如鉆遇時(shí)間、提鉆時(shí)間、到達(dá)井口時(shí)間和樣品深度等;⑤頁巖氣散失模擬實(shí)驗(yàn)，將解吸罐迅速放置在儲(chǔ)層溫度的水浴恒溫裝置中，快速接上井口實(shí)驗(yàn)儀器進(jìn)行實(shí)測(cè)。
2.2巖石屬性分析測(cè)試
有機(jī)碳含量測(cè)試在CM250型有機(jī)碳含量測(cè)定儀上測(cè)定，稱取200目的粉末樣品約100mg，加5%的鹽酸于樣品池中約到2/3的位置，放置12h后，在80℃水浴條件下反應(yīng)1h除去碳酸鹽礦物后進(jìn)行分析。頁巖X射線衍射礦物成分分析通過德國(guó)BrukerD8Advance型X射線衍射儀測(cè)定。測(cè)試條件：?jiǎn)紊廨椛洌ぷ麟妷簽?0kV，工作電流為30mA，狹縫寬為1mm，以4°/min的速率在3°～85°(2θ)范圍內(nèi)進(jìn)行掃描。頁巖孔隙結(jié)構(gòu)采用雙束聚焦離子掃描電鏡進(jìn)行觀察，雙束聚焦離子掃描電鏡最大像素分辨率為0.8nm，用來觀察礦物中發(fā)育的孔隙。頁巖比表面積采用美國(guó)康塔儀器公司NOVA4000e全自動(dòng)比表面測(cè)試儀，精度為0.01m2/g，最小可分辨相對(duì)壓力(p/p0)為0.004～0.995，比表面積采用多點(diǎn)BET(Brunauer-Emmett-Teller)方法計(jì)算得到。頁巖甲烷最大吸附量采用自主研發(fā)的等溫吸附實(shí)驗(yàn)儀獲得，測(cè)試樣品為粉末。天然氣組分采用VarianCP-3800氣相色譜儀分析。
3 測(cè)試結(jié)果
3.1 頁巖含氣量及氣體組分特征
研究區(qū)龍馬溪組頁巖整體含氣量較高，介于0.06～1.52m3/t，平均值為0.60m3/t(表1和圖2)。根據(jù)含氣量在地層垂向上的變化將龍馬溪組頁巖分為上、下兩段。如圖2所示，上段(樣品號(hào)為1～15號(hào))頁巖含氣量普遍低于下段(樣品號(hào)為16～25號(hào))頁巖含氣量。上段頁巖含氣量介于0.06～0.35m3/t，平均值為0.20m3/t;下段頁巖含氣量介于0.90～1.52m3/t，平均值為1.19m3/t。筆者主要通過上、下段頁巖對(duì)比來分析頁巖的含氣性特征和散失特征。
從龍馬溪組頁巖氣的組分分析可以看出(表1)，整體來說，CH4平均含量為91.07%，N2含量為7.32%，CO2、C2H6和C3H8含量較低。上段頁巖氣的CH4平均含量明顯低于下段頁巖氣的CH4平均含量，但N2平均含量高于下段;CO2、C2H6和C3H8含量，上、下段相差不大。
3.2頁巖巖石屬性特征
龍馬溪組下段頁巖TOC介于3.12%～5.18%，平均值為3.96%;上段頁巖TOC介于0.33%～2.11%，平均值為0.75%。總體表現(xiàn)為下段頁巖TOC明顯高于上段。下段頁巖的比表面積平均值為16.51m2/g，上段頁巖的比表面積平均值為6.22m2/g，下段明顯高于上段，且呈現(xiàn)出從下到上逐漸降低的趨勢(shì)。下段頁巖甲烷的最大吸附量高于上段，平均值分別為3.36m3/t和0.98m3/t(圖2)。
龍馬溪組頁巖礦物成分以石英為主，含量平均值為47.0%。其次是黏土礦物、長(zhǎng)石，平均值分別為22.9%和15.8%;碳酸鹽礦物和黃鐵礦含量較低，平均值分別為9.8%和2.5%(圖2)。上段頁巖石英含量為33.7%～52.5%，平均值為43.1%，下段頁巖石英含量為45.2%～65.2%，平均值為52.9%，上段頁巖石英含量明顯低于下段。上段頁巖長(zhǎng)石含量明顯高于下段頁巖，平均值分別為20.0%和9.4%。上段頁巖碳酸鹽礦物含量變化較大，下段較為平緩。上、下段頁巖黏土礦物含量相差不大，分別為24.4%和20.7%。上段頁巖黃鐵礦含量平均值為1.7%，下段為3.6%，黃鐵礦含量明顯高于上段(圖2)。上段頁巖巖相主要為硅質(zhì)頁巖和含黏土硅質(zhì)頁巖，下段頁巖為硅質(zhì)頁巖。
3.3頁巖氣散失過程特征
根據(jù)頁巖含氣量隨解吸時(shí)間的變化曲線(圖3)，整個(gè)散失過程(圖3-a、b)可以分成3個(gè)階段：儲(chǔ)層溫度50℃下的緩慢散失階段(圖3-c、e)、高溫98℃下的快速散失階段以及高溫緩慢散失階段(圖3-d、f)。在儲(chǔ)層溫度50℃下，頁巖氣的散失過程比較緩慢，散失曲線基本呈現(xiàn)出平直的特點(diǎn)，該階段散失量比較小(圖3-c、e);當(dāng)溫度處于98℃時(shí)，頁巖氣過程散失較快，散失曲線呈現(xiàn)出急劇下降的特點(diǎn)，這個(gè)階段散失量較大(圖3-d、f);當(dāng)頁巖中的氣體散失殆盡的時(shí)候，含氣量呈現(xiàn)緩慢散失的特點(diǎn)。
3中25個(gè)樣品都呈現(xiàn)出3個(gè)階段，但每個(gè)樣品的散失過程有所差異。上段1～15號(hào)頁巖樣品的含氣量相對(duì)較低，散失時(shí)間普遍較短，在3000min內(nèi)散失完，下段16～25號(hào)頁巖樣品的含氣量相對(duì)較高，散失完需要更長(zhǎng)的時(shí)間，通常在4000min內(nèi)。由此可見，盡管下段頁巖的含氣量是上段頁巖的幾倍甚至幾十倍，但散失的時(shí)間卻相差不大。例如1號(hào)樣品的含氣量為0.31m3/t，散失完需要2400min，而23號(hào)樣品的含氣量為1.45m3/t，完全散失需要3480min。高含氣量的頁巖(16～25號(hào))在散失初期，散失速度很快，可以在較短的時(shí)間內(nèi)散失掉大部分氣體，如24號(hào)樣品在前1000min內(nèi)就散失掉81.30%。此外，溫度對(duì)散失的影響十分明顯。多數(shù)樣品在50℃的散失量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于在98℃的散失量。上段頁巖在50℃的散失量占總含氣量的1.7%～66.8%，平均值為31.1%;在98℃的散失量占總含氣量的33.2%～98.2%，平均值為68.9%。下段頁巖在50℃的散失量占總含氣量的1.0%～35.2%，平均值為9.1%;在98℃的散失量占總含氣量的64.7%～98.9%，平均值為90.9%。可見，溫度是頁巖氣散失的主要外界因素之一(表1)。
4 討論
4.1頁巖散失能力特征
上述頁巖氣散失模擬實(shí)驗(yàn)中，25個(gè)樣品的散失曲線都存在差異，產(chǎn)生差異的原因是頁巖具有不同的散失能力。因此，有必要對(duì)頁巖氣散失能力進(jìn)行定義。頁巖氣的散失能力是由地層溫度、壓力和巖石屬性共同決定的。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，98℃的散失量是頁巖氣散失量的主要部分。因此，筆者對(duì)98℃狀態(tài)下頁巖氣散失能力進(jìn)行分析。在實(shí)驗(yàn)中，壓力隨巖石含氣量的變化而變化，且符合理想氣體狀態(tài)方程(式1)。根據(jù)式1可以知道，實(shí)驗(yàn)樣品的孔隙體積V不變，實(shí)驗(yàn)溫度為98℃，R為理想氣體常數(shù)。故壓力p和含氣量n為線性正相關(guān)關(guān)系。因此，在實(shí)驗(yàn)的限定條件下，頁巖的散失速率受含氣量的控制。因此，筆者定義散失能力為散失速率與含氣量的函數(shù)(式2)。
首先，根據(jù)散失量隨時(shí)間的變化，求取頁巖在不同含氣量時(shí)的散失速率(圖4-a)。以23號(hào)樣品為例，頁巖氣散失速率初期高，可達(dá)0.013m3(/t·min)。隨著含氣量的降低(等效于頁巖內(nèi)部氣體濃度或壓力的降低)，散失速率逐漸降低，最終頁巖氣散失殆盡。
其次，對(duì)散失速率取對(duì)數(shù)，與頁巖含氣量作散點(diǎn)圖(圖4-b)。可發(fā)現(xiàn)在98℃條件下頁巖氣散失速率對(duì)數(shù)與含氣量具有較好的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.97，且散失速率對(duì)數(shù)與含氣量的斜率是一恒定值。因此，該線性關(guān)系的斜率是一個(gè)代表巖石的固有屬性，是含氣量和散失速率的綜合反映。因此，可以用該斜率表示頁巖的散失能力。如圖4-b所示，23號(hào)樣品頁巖的散失能力為4.61。
通過該方法計(jì)算25個(gè)樣品的散失能力(表1)，相關(guān)系數(shù)大多超過0.80，表明散失能力參數(shù)是一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的可靠值。分析發(fā)現(xiàn)，龍馬溪組頁巖的散失能力具有明顯的差異性，下段頁巖散失能力較低，一般小于10;上段頁巖的散失能力較強(qiáng)，多大于10，這可能是下段頁巖含氣量高于上段頁巖含氣量一個(gè)重要原因(圖5)。在油氣生成條件相近的情況下，頁巖散失能力越低，相對(duì)含氣量就越高。渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶龍馬溪組頁巖成熟度介于1.56%～3.68%，平均值為2.51%[22]，處于高—過成熟階段，且地層處于抬升階段，頁巖已不再生氣，目前頁巖氣藏處于持續(xù)散失的過程中。下段頁巖含氣量高于上段，原因之一是下段頁巖的封存能力較強(qiáng)，有效阻止了頁巖氣擴(kuò)散運(yùn)移到其他地層，或者說下段頁巖氣擴(kuò)散運(yùn)移到其他地層中的量低于上段頁巖氣擴(kuò)散運(yùn)移到其他地層中的量，從而導(dǎo)致在整個(gè)散失過程中，上段頁巖的含氣量低于下段。
