我國禁核試核素核查技術發展與展望

發布時間：2020-03-20所屬分類：科技論文瀏覽：1次

摘 要： 摘要：自1996年簽署《全面禁止核試驗條約》(CTBT)以來，我國在禁核試核查監測技術方面取得重要進展。作為唯一能夠提供核爆炸定性證據的技術手段，核素核查技術研究經過二十年的發展，建立了滿足臺站和現場核素監測要求的取樣與測量技術手段和禁核試北京放射

　　摘要：自1996年簽署《全面禁止核試驗條約》(CTBT)以來，我國在禁核試核查監測技術方面取得重要進展。作為唯一能夠提供核爆炸定性證據的技術手段，核素核查技術研究經過二十年的發展，建立了滿足臺站和現場核素監測要求的取樣與測量技術手段和禁核試北京放射性核素實驗室，擁有了能夠有效履行條約義務、保障我國國土和環境安全的技術能力，在周邊各類核事件、核事故等應急監測中發揮了重要作用。本文簡要回顧我國禁核試核素核查技術的發展歷程、重要成果和技術現狀，分析后續核素核查和監測技術發展的主要方向。

　　關鍵詞：CTBT;核素核查;大氣放射性;氙同位素;放射性監測

　　自1945年7月6日美國成功爆炸世界上第一顆原子彈以來，美國、俄羅斯(前蘇聯)、英國、法國、中國、印度、巴基斯坦和朝鮮等國家共進行了2058次不同形式的核試驗。1945年8月在日本的廣島和長崎使用的兩顆原子武器，將人類社會推向核恐怖和核訛詐的夢魘。此后的半個世紀里，國際社會一直致力于推動禁止核試驗，最終于1996年9月10日，第50屆聯合國大會通過了《全面禁止核試驗條約》(ComprehensiveNuclear�睺est�睟anTreaty，CTBT)。到目前為止，全球196個國家中共有184個國家簽署了該條約，167個國家批準了該條約。我國是第一批簽署條約的國家，并自1996年開始部署開展地震、核素、次聲、水聲、衛星等各種核查監測技術研究，建立了多個國際監測臺站、國家數據中心和核素實驗室等。作為唯一能夠提供核爆炸事件定性證據的手段，禁核試核素核查技術經過二十年的發展，達到國際先進水平，建立了滿足臺站和現場核素監測要求的相應國家技術手段[1��3]。

　　1核素核查技術

　　1��1核素核查的作用

　　核素核查是監測和甄別核爆炸的高靈敏度技術，是獲取違約事件確鑿證據的主要手段之一[4]，其作用是通過核爆炸泄漏的放射性核素(主要是裂變產物核素)的監測與分析提供核爆炸事件的直接證據，并結合不同核素的比值分析和大氣輸運模擬對事件進行定時和定位。核素核查包括全球性的臺站監測、現場視察(onsiteinspection，OSI)監測、可疑樣品實驗室分析和事件溯源。

　　1��2核素核查的技術內容和指標要求

　　核素核查的技術內容包括取樣、核素測量、大氣輸運模擬和事件定性方法與判據。取樣通常包括大氣氣溶膠取樣和惰性氣體氙的取樣;核素測量方面，氣溶膠樣品通常采用高分辨的γ能譜測量其中的140Ba、137Cs、134Cs、95Zr、95Nb等核素，大氣氙樣品多采用β��γ符合法或高分辨γ能譜分析法測量其中的131Xem、133Xem、133Xe、135Xe等放射性氙同位素。現場視察中85Kr和37Ar也是氣體監測的重要對象核素。綜合考慮核試驗場址、監測靈敏度要求和全球大氣輸運與混合特征等，條約組織(ComprehensiveNuclear�睺est�睟anTreatyOrganization，CTBTO)在全球設立了80個核素監測臺站，具有大氣放射性氣溶膠監測功能，其中40個同時具備惰性氣體監測功能，截至2017年12月臺站已建成69個，認證64個。我國境內設有北京(RN20)、蘭州(RN21)和廣州(RN22)3個臺站，其中RN20和RN22同時具有氣溶膠和惰性氣體監測的能力。另外，禁核試北京放射性核素實驗室(簡稱北京核素實驗室)是我國禁核試核查體系的重要組成部分，也是國際監測系統(InternationalMonitoringSystem，IMS)16個國際放射性核素實驗室之一，其主要職能是對IMS和OSI的樣品進行精細分析，提供權威的分析結果。

　　CTBT組織對核素核查臺站和設備系統指標要求為：氣溶膠監測系統空氣取樣流速大于500m3/h，氣溶膠過濾效率大于80%(0.2μm粒徑)，24小時冷卻、24小時測量對大氣中140Ba的活度濃度探測限為(10～30)μBq/m3;惰性氣體監測系統24小時內空氣取樣量大于10m3，24小時測量對133Xe的最小探測活度濃度為1mBq/m3[3��4]。

　　1��3國外核素核查技術發展現狀

　　氣溶膠取樣在大氣環境監測中應用已久，技術相對成熟，發展相對較快。至20世紀末，國外已有幾種商業產品，如德國的ASS��500、美國的RASA、法國的TGD152和芬蘭的SnowWhite等[5��7]，其中ASS��500和TGD152使用高壓風機作為采樣動力，負載較小，只適合在空氣質量比較好的環境中采樣;SnowWhite使用了耐受壓阻為20kPa的氣環真空泵作動力，適用范圍較寬，在國際核查應用較廣。此外，加拿大衛生部的輻射防護局開發了灰鷹(GreyOwl)大流量氣溶膠取樣器，可滿足低成本高可靠運行的需求[8];波蘭的超大流量取樣器AZA��1000安裝于波蘭科學院的極地觀測站，可在極端環境下運行[9]。

　　在取樣器設計和優化方面，取樣器效率與風速和風向的關系研究一般采用理論模擬和風洞實驗[10��11]相結合的手段。樣品分析一般采用低本底的HPGeγ能譜技術[6]，必要時對濾材消解后進行放射化學分析[12]。

　　惰性氣體難以封閉，在地下和水下核試驗監測中非常重要，因此大氣氙取樣和測量技術得到各國的高度重視。國際上主要的惰性氣體取樣分析系統有4種(表1)：美國的ARSA[13]、俄羅斯的ARIX[14]、瑞典的SAUNA[15]和法國的SPAL�睞XTM[16]。這些系統采用β��γ符合法或者高分辨γ能譜法測量分離純化后的Xe樣品，133Xe的最小探測濃度(minimaldetectionconcentration，MDC)在0.2～0.3mBq/m3水平，均滿足CTBT關于133Xe活度濃度小于1mBq/m3的要求，并在各種考核與應用中不斷改進和完善[19��21]。

　　為提高符合法測量131Xem和133Xem的靈敏度，單通道層疊井式探測器近年來得到廣泛研究，主要是理論模擬研究疊層閃爍體β��γ符合探測系統的效率影響因素，開展二維、三維譜的分析和性能評定[22��24];具有康普頓抑制的井式疊層探測器，可將662keV產生的康普頓坪降低23%～50%，對4種Xe同位素的最小探測活度濃度均接近或小于1mBq/m3[25]。在事件溯源和數據分析方面，CTBTO組織聯合多個國家的原子能機構、氣象部門和國家數據中心等開展了大氣輸運模型研究，細致研究不同泄漏源項的同位素比值特征和監測數據的變化特征[26��29]，開展本底數據的積累和分析，評估主要核設施的排放對CTBTO的監測系統的靈敏度的影響[30��35]。應用廣泛的大氣輸運模型包括美國的HYSPLIT和歐洲的FLEX�睵ART，另外還有美國的LODI和CALPUFF、丹麥的DREAM和DERMA、瑞典的MATCH、日本的GERAN�瞡ew等。

　　2我國禁核試核素核查技術的研究進展

　　2��1整體技術發展歷程

　　1996年以來，我國在超大流量氣溶膠和大氣氙取樣器、氣溶膠和惰性氣體樣品活度測量系統、現場視察放射性核素監測、大氣放射性核素大尺度輸運的正反演模擬、放射性核素來源與核爆識別判據等核素核查技術方面開展了長期的研究，取得了重要的進展，主要的研究單位是西北核技術研究所和中國工程物理研究院。先后研制了多種類型的大流量氣溶膠取樣器和大氣氙取樣器，建立了放射性氣溶膠和放射性氙同位素的高靈敏度測量技術，空氣取樣流速分別達到800m3/h和4m3/h，大氣中131I和133Xe的最小可探測活度濃度分別為5μBq/m3和0.25mBq/m3，已應用于朝鮮核試驗和日本福島核事故后我國的環境監測中[1��2，4，36]，其中關鍵的兩種取樣器研制都經歷了“基礎研究—樣機研制—技術改進—設備研發”的過程。

　　2��2大氣氣溶膠取樣技術

　　氣溶膠取樣器的原理是采用過濾法捕集大氣中的氣溶膠，技術比較成熟。國內市場用于環境大氣顆粒物監測的采樣器工作流速一般為63m3/h，而核素核查用的氣溶膠取樣器流速要求不小于500m3/h，這一項指標的提升涉及了濾材選型、濾材緩堵、流量測量和控制等關鍵工程技術研究。

　　2��2��1濾材選型和性能測試市售顆粒物采樣器一般采用的截留效率大于99%(0.3μm顆粒物)的玻璃纖維濾材在超大流量采樣器中(過濾流速達到1m/s)壓阻過大，且不適于壓片，不能使用。根據大氣氣溶膠采樣的實際條件，研究建立了濾材性能測試裝置和方法，對多種市售濾材在0.5～1.2m/s流速下的收集效率和候選濾材的壓阻(圖1)進行了測試，選定效率較高的NF和HB1聚丙烯纖維濾材作為大氣氣溶膠取樣用濾材[37]

　　2��2��2延緩濾材堵塞技術超大流量采樣器中過濾流速較大，濾材的壓阻較大，在環境空氣質量較差(如沙塵或重污染天氣下)時會頻繁發生濾材堵塞，導致停機，影響臺站的連續運行[38]，CTBTO建議使用預分離器將直徑大于10μm的顆粒除去以減少濾材堵塞。研究發現，這種方法對于沙塵天氣有一定作用，但對霧霾等較小顆粒物造成的污染大氣，僅去除大顆粒的緩堵效果不顯著，而且還可能引起樣品丟失。因此，我國采用“分級取樣、合并測量”的技術思路[39]，將顆粒物按粒徑大小分兩步收集，采用分級撞擊器分離收集大顆粒，切割粒徑最小設為約1.5μm，使到達濾材的顆粒物減少。運行數據顯示，分級撞擊器可以捕集約50%(質量分數)的大氣顆粒物，有效地延緩了濾材的堵塞(圖2[39])。

　　相關期刊推薦：《核化學與放射化學》Journal of Nuclear and Radiochemistry(雙月刊)1979年創刊，是中國核學會與放射化學學會主辦的學術刊物。辦刊宗旨是為核化學與放射化學科學技術領域提供一個學術交流、成果推廣的園地。本刊主要報道核化學與放射化學基礎研究、放化工藝研究、輻射化學、同位素化學及有關分離分析方法的科研成果，適當報道國內外核化學與放射化學的新成就和發展動態及重要會議消息等。

　　2��2��3流量測量和控制為解決常用的渦街流量計不利于控制取樣器總體尺寸的問題，先后研究了皮托管、變徑噴嘴和均速管等流量計的適用性能，最終選擇壓力損失小、精度高、前后直管段要求低的帶整流翼的均速管作為流量測試的核心元件，使用同尺寸管路進行流量標定[40]。作為固定安裝的連續運行設備，采樣器需要實現流量計的在線檢定，為此研究了以孔板式標準流量計為基準的超大流量氣溶膠采樣器在線流量校準的技術方法，質量流量控制精度好于10%[41��42]。

　　2��2��4大流量氣溶膠取樣器研制在技術研究的基礎上，西北核技術研究所先后完成了超大流量氣溶膠采樣器樣機、PMS��500可吸入顆粒物采樣器[43]、PMS��800固定式大氣顆粒物采樣器[44]和pAS型分體式氣溶膠采樣器等多種類型的大氣氣溶膠取樣器[40](表2)，不僅滿足了CTBT放射性核素核查的技術需求，也滿足了我國大氣環境監測、局地大面積地表污染再懸浮研究、核事故應急監測的需求。其中，固定臺站大流量氣溶膠取樣器的取樣流速大于800m3/h，取樣效率大于80%，技術水平與國際先進的同類系統齊平。

　　2��3大氣氙取樣技術

　　氙取樣器一般采用多級吸附的方法富集大氣中的氙。由于大氣中氙濃度非常低(體積分數8.7×10-8)，富集系數要求達到106以上，因此氙取樣器的技術和構成比較復雜。1997年以來，持續開展了氙吸附材料的性能、氙的富集和純化工藝、氣體預處理和除雜技術與工藝和系統控制等氙取樣器關鍵技術研究。

　　2��3��1氙的多級吸附�裁摳郊兓�工藝氙的富集純化可以通過選擇性吸附來實現，也可以利用其與雜質氣體脫附行為的差異、控制脫附工藝來實現。武山等[45]研究了多種氣體組分在多級吸附柱中的脫附行為，結合樣機運行實際效果，確定利用不同物質在活性炭上的脫附溫度差異(圖3)，通過4級吸附和變溫脫附富集純化氙至很小的體積，有利于高靈敏度測量;馮淑娟等[46]研究了氙在活性炭和碳分子篩上的動態吸附性能，通過低溫和高壓提高氙的吸附效率。

　　2��3��2空氣預處理技術與氙氡分離研究了低溫和常溫兩種條件下的預處理技術和工藝。低溫下，活性炭對氙的動態吸附系數顯著增大，空氣中CO2對氙吸附產生的影響較小，取樣空氣經過分子篩除水后，可在低溫條件下直接上柱吸附[47];對于常溫吸附，需要同時考慮水分和CO2對氙吸附的影響，特別是工程化系統中CO2對氙的吸附影響需要研究克服[48];近年來，中空纖維膜更多地應用于空氣中的氧氣、水分和二氧化碳的去除，可促進后續氙進一步的分離純化[49��50]。由于氡釷子體對放射性氙的測量有很大干擾，氙氡分離是氙取樣器設計中分離純化的另一重點。基于制備色譜的氙純化工藝和基于G�睲制冷的氙冷凝收集方法能明顯改善氙氡分離效果，特定條件下氡的分離因子可達105以上[51]。

　　2��3��3大氣氙取樣器研制21世紀伊始，大氣氙取樣技術研究開始以氙取樣器研制為目標：2006年，我國臺站用核素監測大氣取樣技術主要研究單位西北核技術研究所研制了大氣氙取樣器樣機(AXES01)，初步實現了氙取樣器的工程化;在此基礎上，深入研究不同吸附柱中氣體的脫附行為，優化多級吸附�裁摳焦に嚕�采用制備色譜技術進一步分離氙氡，解決了氙的高度富集和純化問題;2010年研制了分體式大氣氙取樣器(pANS��1)，2011年研制了固定式臺站氙取樣器(fANX)。主要取樣器的指標和技術路線列于表3。

　　2��4放射性氣溶膠測量技術

　　氣溶膠樣品主要采用HPGeγ能譜無損測量樣品中裂變產物140Ba、131I、137Cs、134Cs等的含量，對存疑樣品需要在實驗室進行詳細分析。HPGeγ能譜無損測量是一種常規的分析方法。21世紀初期，西北核技術研究所建立了HPGeγ譜儀測量大氣氣溶膠放射性的技術[52]，以及效率刻度[53��54]、能量漂移校正[55]等，并研制建立了一套反康普頓γ譜儀系統，應用于CTBT國際比對[56]。針對實驗室放射化學分析，李冬梅等[57��58]研究建立了微波密閉消解或浸取濾材樣品的方法，可顯著減小樣品體積以提高γ探測效率，降低MDC;唐寒冰等[59]提出浸取�不一��蚕�解聯用的方法處理實際濾材樣品，樣品中的銫、鈰和鋯可以定量回收。在氣溶膠濾材樣品國際比對中，北京核素實驗室識別出20種放射性核素并推算了零時，活度濃度和零時推算與參考值一致[60��61]，數據質量位于多個實驗室前列，反映了我國在極弱放射性測量和核素識別方面的技術水平。

　　2��5放射性氙同位素測量技術

　　放射性氙同位素分析通常采用HPGeγ譜儀系統或β��γ符合系統進行監測樣品的測量，準確刻度系統的探測效率是同位素測量的基本問題。北京核素實驗室采用內充氣正比計數管系統絕對測量了135Xe活度，為放射性核素實驗室探測系統提供準確的絕對刻度標準[62];采用效率過渡和理論模擬方法標定了HPGe探測系統的峰效率，建立了CTBTO氙歸檔樣品的高分辨HPGeγ能譜分析方法，24小時測量133Xe的最小可探測活度為8.7mBq[63]。β��γ符合法具有更高的探測靈敏度，西北核技術研究所建立了基于NaI(Tl)閃爍體和塑料閃爍體的β��γ符合測量系統，利用137Cs662keVγ射線康普頓散射電子刻度塑料閃爍體β射線能量及分辨率，利用β��γ符合效率外推法測量放射性核素133Xe和131Xem的活度，采用鍍鋁薄膜塑料閃爍體和鋁酸釔無機閃爍體(YAP)可顯著減小惰性氣體記憶效應，測量準確度明顯提高(不確定度約為0.3%)[64��67]。

　　在能譜分析和監測數據分析方面，楊文靜等[68]對符合能譜數據的感興趣區(ROI)干擾因素等進行了詳細分析，推導了放射性氙同位素最小可探測活度濃度公式;張新軍等[69��70]對CTBT放射性核素臺站SAUNA系統的有效監測數據利用統計學方法進行研究，發現4種惰性氣體氙同位素133Xe、131Xem、133Xem和135Xe的最小可探測濃度和實測活度濃度均呈高斯分布，監測結果能夠反映所在地區氙本底水平，并剖析了4種氙同位素的符合關系，建立了基于相關法的符合譜解譜算法。為提高低濃度氙同位素樣品的測量水平，北京核素實驗室研究建立了一套反宇宙射線γ譜儀系統，全譜積分本底降低了約6倍，測量3天對131Xem、133Xem、133Xe和135Xe的最小可探測活度分別為3.2、4.3、2.8mBq和6.1mBq[71];西北核技術研究所[72]建立了基于井式HPGe和塑料閃爍體的β��γ符合測量系統，133Xe的81keV的射線符合效率為0.340±0.009，24小時測量的最小探測濃度降低至1.8mBq。

　　在核素核查數據分析和大氣輸運反演方面，中國輻射防護研究院一方面對引進的程序進行處理和評估[73��74]，另一方面也開發自己的程序[75];中國工程物理研究院[76]、中國人民解放軍軍事科學院防化研究院[77]和西北核技術研究所[78��79]等單位均開展了大氣輸運軟件研制及應用工作，但總得來說，我國的自主成果不多，研究深度不足，在監測數據解譯的深度研究方面進展有限。